【摘 要】
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电化学能源转换和储存是应对能源危机的重要途径。在该领域,高性能电催化剂的设计以及对电催化机理的研究是提高能源转换效率的有效手段。近年来,围绕金属纳米材料的表界面调
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电化学能源转换和储存是应对能源危机的重要途径。在该领域,高性能电催化剂的设计以及对电催化机理的研究是提高能源转换效率的有效手段。近年来,围绕金属纳米材料的表界面调控研究受到广泛关注。金属纳米材料通常显示出独特的电学、催化及光学性质,这为探索新型电催化材料指引了方向。同时由于金属纳米材料具有表界面结构及表面电子态可调控的特性,这为功能导向性材料的设计及性能优化提供了崭新的平台。本论文以形貌控制,表面电子态调制及单原子化等方法实现金属纳米材料的可控制备并对其表界面予以调控。主要可以分为以下几个部分:首先研究了以特定晶面生长的单晶多孔纳米结构对于电催化乙醇氧化性能的影响;在此基础上,通过调节反应体系中过饱和度来实现双金属纳米结构的可控晶面生长,并研究其在纳米尺度下的晶面调控对于电催化氧还原反应的影响;随后,利用范德华力预结合以及超声成键的方法进行了金属纳米片修饰二硫化钼纳米异质结构的制备,并采用理论与实验共同结合的方法,深入讨论了金属纳米结构对于过渡金属二硫化物的电子态调控过程;最后,我们创制自组装洗脱法这种新型的单原子基催化剂的制备方法,并成功采用该方法构建了非铂金属单原子-过渡金属二硫化物结构,并从理论计算以及实验方面解释了其生成机理,该催化材料达到了接近铂的电催化析氢能力。
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