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石墨烯是由碳原子通过sp2杂化构成的具有蜂窝状晶格结构的单原子层二维纳米材料。具有独特的电学、热学、光学以及机械性能。基于石墨烯构建具有三维多孔结构的宏观结构体对于拓展石墨烯在能量存储领域的应用具有重要意义。三维石墨烯是基于石墨烯构建的多孔结构,与二维石墨烯相比,具有更高的比表面积、高导电性以及高机械性能等优点。在超级电容器领域有巨大的应用潜力。将三维石墨烯与具有高理论电容、环保、成本低等优势的赝电容电极材料MnO2复合可以发挥两者的协同作用,有望获得更高的储能性能。本研究首先分别采用化学气相沉积法(CVD)和氧化还原法制备三维石墨烯,系统探讨镍箔、铜箔以及泡沫镍基底对化学气相沉积法制备石墨烯质量的影响及其规律,在此基础上利用恒电流电沉积技术制备化学气相沉积三维石墨烯/MnO2复合材料并研究电沉积工艺对复合材料电容性能的影响。进而利用氧化石墨烯通过一步水热法制备还原氧化石墨烯水凝胶及还原氧化石墨烯/MnO2复合水凝胶并研究MnO2负载量对复合水凝胶电容性能的影响。利用光学显微镜(OM)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱仪(Raman)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)对石墨烯、MnO2及其复合材料的形貌与结构进行表征,并利用电化学工作站测试复合材料电容性能。主要结果如下:(1)以泡沫镍为基底,采用CVD制备三维石墨烯,当生长时间为1Omin时,在实验设计的甲烷浓度范围内(1vol%、2 vol%、4 vol%)获得了具有较高结构强度的多层石墨烯形成的三维导电网络。(2)以铜箔为基低,经电化学抛光后,获得了平整的铜箔表面,采用CVD,降低了石墨烯的非均匀形核,提高了石墨烯结晶性。H2/CH4流量比为20时石墨烯的结晶性较差,当H2/CH4流量比为40时在抛光铜箔基底表面获得了规则六边形单层石墨烯。(3)恒电流电沉积MnO2并与CVD三维石墨烯复合可以有效降低复合材料的等效串联电阻,发挥两者的协同效应。当恒电流电沉积时间为15 min时,获得了最好的比电容以及倍率性能,电流密度为1.5 Ag-1时比电容为265 Fg-1,电流密度增加到4Ag-1时其比电容仅下降了 6.4%。(4)利用水热法一步合成还原氧化石墨烯水凝胶以及还原氧化石墨烯/MnO2复合水凝胶具有简单、环保、易操作等优势。MnO2负载量较少时有利于发挥还原氧化石墨烯与MnO2之间的协同效应,当MnO2负载量为10mg时,在1.5Ag-1恒电流充放电条件下复合水凝胶的比电容达到175Fg-1,具有最好的比电容以及倍率性能。随着MnO2负载量的增大,MnO2发生了团聚,导致活性物质的利用率下降从而导致复合水凝胶的比电容下降。