邯郸市大气NH3污染特征及其对PM2.5的贡献研究

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本研究对邯郸市大气中细微颗粒物(PM2.5)和氨气(NH3)进行了长期连续在线监测,同时对PM2.5进行了离线采集和组分分析,探讨了邯郸市NH3污染水平及时空变化规律,分析了氨-铵(NH3-NH4+)气粒转化的影响因素,研究了邯郸市NH3在PM2.5生成中的作用。同时,本研究应用WRF-Chem模型对华北地区进行了区域尺度的模拟,并采用强力法(Brute Force)和通量法分析了河北中南部城市的NH3传输通量和周边城市对其浓度的贡献。
  监测结果显示,2015~2018年邯郸市NH3平均浓度为15.7μg·m-3,并呈现出夏季(22.8μg·m-3)、春季(22.0μg·m-3)浓度高,秋季(11.7μg·m-3)、冬季(8.9μg·m-3)浓度较低的特征。2015年铵根离子(NH4+)对PM2.5的贡献为15.3%,2017年上升到16.3%,冬季重污染时段NH4+平均浓度为25.5μg·m-3。华北地区大气处于富NH3状态,且温度在-5℃~10℃、湿度在60%~100%时,NH3-NH4+气固转化率处于较高水平。春冬季节NH4+可满足硫酸根(SO42-)、硝酸根(NO3-)和氯离子(Cl-)分别生成(NH4)2SO4、NH4NO3和NH4Cl。夏秋季节Cl-主要以NH4Cl和KCl的形式存在。NH4+是PM2.5的关键成分,未来大幅度降低NH3浓度可以降低二次颗粒物浓度。
  模拟结果显示,邯郸市日均净通量为正(0.27 kt/d),其中近地面净传输通量为0.19kt/d,为高空层净通量传输(0.08 kt/d)的2.4倍。安阳市与邯郸市间的NH3通量最大,净传输通量为0.34kt/d,总体上邯郸市NH3通量呈现出自西向东传输的趋势,高空层NH3通量传输明显大于近地面通量传输。高空层(320~1000m)中,邯郸、邢台的NH3通量传输较大,传输路线走向为西南→东北,传输通量呈现出“东部南部通量高,西部北部通量低”的趋势。
  河北省本地源NH3排放对河北中南部地区(保定、邯郸、衡水、廊坊、石家庄和邢台)的贡献最大,浓度贡献率为87.6%,其中河北省中南部地区本地源贡献占有很大比例(87.5%)。从周边城市的角度分析,石家庄市、保定市和邢台市这三个城市对河北中南部地区的贡献较为明显,贡献率分别为49.0%、29.9%和7.9%,位于山西东部的长治市对河北中南部地区也有11.2%的NH3浓度贡献。由此可以看出河北中南部地区的NH3主要来源于本地源排放以及周边城市的短距离输送。保定市、邯郸市、衡水市、石家庄市和邢台市的NH3浓度主要受河北中南部本地区域排放的影响,贡献率分别为77.7%、80.9%、75.5%、78.9%和77.2%。河北中东部地区和河北中南部地区对廊坊贡献率较大,分别为47.8%和51.9%。邯郸的本地源NH3贡献达到79.7%,与邯郸相邻的城市中,安阳市和邢台市对邯郸的贡献最大,分别为9.6%和7.9%。
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