掺氮二氧化钛/还原氧化石墨烯光催化复合膜的制备及性能研究

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膜分离技术具有操作方便、分离效率高、对环境污染低、能耗低等优势,已被广泛应用于饮用水处理、生活污水处理及工业废水处理等领域。然而,膜分离过程中膜污染、膜通量下降等问题,阻碍了膜分离技术的进一步发展。光催化技术具有运行成本低、对环境友好等优点,却存在着光催化剂难回收、难以重复利用、能耗高、降解速率低等问题,限制了光催化技术的进一步发展。光催化复合分离膜将光催化技术与膜分离技术相结合,通过膜对有机物的截留富集作用,可以提高光催化效率,同时光催化作用对沉积在膜面上的有机污染物及时降解,也可以有效缓解膜污染,提高膜的通量。本研究采用表面涂覆法制备了一种掺氮二氧化钛/还原氧化石墨烯(N-TiO2/RGO/PVDF)新型光催化复合膜。首先采用溶胶-凝胶法高温煅烧制备TiO2纳米颗粒,与尿素(作为氮源)、改性的Hummers法制备的氧化石墨烯(GO)通过水热法合成N-TiO2/RGO纳米颗粒,通过多种方法,对其形貌和结构进行表征,考察其光催化性能;然后通过浸渍法和真空抽滤法将N-TiO2/RGO纳米粒子负载在经过预处理的聚偏氟乙烯(PVDF)微滤膜表面,制备出N-TiO2/RGO/PVDF复合微滤膜,分析研究光催化剂的负载对膜的形貌结构以及各项性能的改变。研究结果表明:与TiO2相比,N-TiO2/RGO中非金属氮的加入能够降低TiO2禁带的宽度,提高对可见光的利用;GO的引入进一步扩大TiO2光响应范围,抑制光生电子空穴的复合,并增加与污染物质的接触面积,从而进一步提升了TiO2的光催化效率。氮元素和GO的加入对纳米TiO2的晶型结构没有明显的影响,TiO2仍然以锐钛矿形式存在。在水热反应制备N-TiO2/RGO复合光催化剂的过程中,氮元素的掺杂和GO的还原同时发生,TiO2与RGO通过静电吸附和化学键共同作用结合。将N-TiO2/RGO与PVDF微滤膜相结合,光催化与膜分离产生良好的协同效果。光催化剂的引入,使膜性能发生显著改变。与PVDF原膜相比,N-TiO2/RGO/PVDF复合膜亲水性明显增加,通量提高,牛血清白蛋白截留率增大,且抗污染性能显著提高。膜分离的富集作用,显著提高了光催化过程对有机物的降解效率。光催化复合膜分离技术可以为难降解高浓度有机废水处理提供有效技术途径。
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