【摘 要】
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随着经济社会的发展,深海、深地、深空等领域对电化学储能器件的高低温性能提出了更高的要求。然而,目前的电化学储能技术难以满足实际的应用。开发面向极端温度环境的电化学储能体系迫在眉睫。近年来,锌基储能器件由于其低成本、高安全性等优势受到了广泛的关注。但是,目前对锌基储能器件的高低温性能研究仍处于初步阶段。低温下电解液冻结、电极反应动力学减缓;高温下失效机理不明确;锌枝晶生长等问题严重地阻碍了其进一步的
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随着经济社会的发展,深海、深地、深空等领域对电化学储能器件的高低温性能提出了更高的要求。然而,目前的电化学储能技术难以满足实际的应用。开发面向极端温度环境的电化学储能体系迫在眉睫。近年来,锌基储能器件由于其低成本、高安全性等优势受到了广泛的关注。但是,目前对锌基储能器件的高低温性能研究仍处于初步阶段。低温下电解液冻结、电极反应动力学减缓;高温下失效机理不明确;锌枝晶生长等问题严重地阻碍了其进一步的发展。阐明锌基储能器件在极端温度条件下的失效机理并提升其电化学性能具有重要意义。本论文围绕锌基储能器件在极端温度条件下面临的问题,从电极材料的设计到电极结构的构筑,从液态电解液的调控到凝胶电解质的应用,进行了系统的研究。主要内容如下:（1）针对锌空气电池正极氧还原反应在低温下动力学缓慢的问题,通过简单的模板法大批量地合成了一种铁氮掺杂碳纳米管网络（Fe-N-CNNs）催化剂。由于该催化剂具有丰富的活性位点、三维互连网络结构、高比表面积和分级多孔结构,组装的锌空气电池在-40°C下仍具有优异的电化学性能。当电流密度为1 m A cm-2时,电池的工作电压能达到1.23 V。该研究为设计高性能的耐低温锌空气电池提供了思路。（2）针对水系电解液中锌枝晶生长及水系电解液在零下温度冻结的问题,开发了一种基于水/乙二醇混合溶剂的电解液。相比于水系电解液,该混合溶剂电解液中乙二醇的引入可以调节锌离子的沉积行为,从而抑制了锌枝晶的生长,提升了锌负极的稳定性。使用该电解液,Zn/Zn对称电池可以可逆地循环5400 h,锌离子电容器的循环稳定性显著提升。另外,得益于乙二醇分子与水分子之间的氢键作用,该电解液在-50°C下仍能保持液态。Zn/Zn对称电池在-20°C下可以稳定循环1000 h,锌离子电容器在-40°C的极端低温下仍能工作。该研究为设计长寿命、耐低温的锌基储能器件奠定了基础。（3）针对锌离子电容器能量密度低的问题,在水/乙二醇混合溶剂电解液的基础上,进一步构筑了一种基于Fe-N-CNNs与V2O5的电容/电池双活性物质电极。结果表明,在该电极中,Fe-N-CNNs可以改善V2O5与电解液的浸润性,而V2O5能够提升电极的比容量。由于这两种活性物质之间的协同作用,组装的锌电池在保持锌离子电容器长寿命、高功率密度的基础上实现了高能量密度。在常温下,该电池的能量密度高达104.9 Wh kg-1。即使在-20°C下,其能量密度仍可保持在79.4 Wh kg-1。此外,在-20°C下以1 A g-1的电流密度循环1000次后,电池能够保持80%的初始比容量。该研究为提升锌基储能器件的电化学性能提供了一种新的策略。（4）针对锌离子电池在高温下性能差与失效机理不明确的问题,设计了一种离子液体凝胶电解质并研究了其在Zn/V2O5电池中的应用。结果表明,该电解质不仅具有较好的热稳定性,还能够抑制负极锌枝晶的生长与正极V2O5的溶解。使用该电解质组装的Zn/V2O5电池在55°C下循环200次后仍能保持82%的初始比容量。而在80°C下,电池在循环过程中出现了一定的容量衰减。研究发现,容量衰减的主要原因是锌负极枝晶的生长与Zn O钝化层的形成,为进一步提升锌基储能器件的高温性能作出了指导。
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