基于石墨烯和聚苯胺的导电滤膜一步法电化学制备及其应用研究

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电过滤是一种改善微滤膜防污性能的有效手段。聚苯胺(PANI)因其具有优异的环境稳定性,良好的导电率,相对较低的成本,和特殊掺杂机制等优点,成为学者们制备导电滤膜的常用材料。但作为用于电过滤水处理的导电聚合物膜时,导电聚合物必须在水中和苛刻条件下具有稳定电导率。因此,提升PANI膜的导电性能,进而提高膜抗污染性能,是本论文研究的主要内容。本文通过非溶剂致相分离法(NIPS)制成PANI基膜,随后通过一步法电化学同步剥离和组装石墨烯到PANI膜表面,制备石墨烯(Gr)/PANI导电滤膜。探究了施加电压对膜抗污染性能的影响,选用2 g/L的酵母菌悬浮液作为污染模拟料液。通过SEM、EDX、FTIR、Raman、XRD、AFM、膜孔结构和水接触角等对膜进行系统研究。结果表明,当石墨烯复合到聚苯胺膜上后,膜的电导率由PANI膜的0.97 S m-1提高至Gr/PANI膜的1.51 S m-1。当进料压力和速率分别为0.04 MPa和1.6 L min-1时,与改性前的PANI膜相比,在施加电场E=1V时Gr/PANI膜具有更佳的抗污染性能,Gr/PANI膜的平均通量约为PANI膜的1.4倍,Gr/PANI膜的总渗透通量增加率约109%,而对于PANI膜仅为78%。为了减少石墨烯片层随机分布和聚苯胺膜电化学稳定性差对Gr/PANI膜的不利影响,提高Gr/PANI膜的导电性能,本文通过使用1 mol/L HCl掺杂PANI膜后再进行调低施加电压的一步法电化学,制备了Gr/mPANI膜。分析了所制备膜的结构及性能,最终制备得到的Gr/mPANI复合膜导电性能相比PANI原膜提高几十倍,可达40.5 S m-1。抗污染实验结果表明,施加电场情况下的Gr/mPANI膜具有更好的抗污染性能,总渗透通量增加率约162%。然而24h的酸掺杂过程大大增加了Gr/mPANI膜的制备时间。因此提出了进一步改进的氧化石墨烯(GO)/PANI膜制备方案,首先以浓硫酸将石墨箔电化学插层预处理,随后通过一步法电化学将PANI基膜变为酸掺杂状态并制得电导率55.6 S m-1的GO/PANI导电滤膜,大大缩短了制备时间至3h以内。系统研究了GO/PANI膜的结构和性能,而施加电场E=1V的抗污染性能实验结果也证明GO/PANI膜具有优异的抗污染性能,总渗透通量增加率达到166%。上述结果证明所制备的石墨烯导电膜在电过滤领域具有很大应用潜力。此外,一步电化学方法也为将石墨烯材料与其他导电聚合物分离膜结合提供了一种有前途的制备方法。
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