【摘 要】
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热电材料是一类能够实现热能和电能之间相互转换的新型能源材料。传统的化石能源日渐枯竭,且化石能源的消耗对环境产生的恶劣影响也日渐显现。而以热电材料作为核心元件的热电器件拥有稳定、无活动部件、无噪声、无污染等诸多优点,其在工业余热回收、废热发电、半导体制冷等方面有着广泛的应用前景,因此热电材料的发展越来越受科研人员的关注。本文研究的CsMI_3(M=Sn,Ge)半导体材料是一种极具潜力的热电材料,它与
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热电材料是一类能够实现热能和电能之间相互转换的新型能源材料。传统的化石能源日渐枯竭,且化石能源的消耗对环境产生的恶劣影响也日渐显现。而以热电材料作为核心元件的热电器件拥有稳定、无活动部件、无噪声、无污染等诸多优点,其在工业余热回收、废热发电、半导体制冷等方面有着广泛的应用前景,因此热电材料的发展越来越受科研人员的关注。本文研究的CsMI3（M=Sn,Ge）半导体材料是一种极具潜力的热电材料,它与传统的高性能热电材料相比有着环境友好、低毒、热导率较低、易合成等优点,但是该类材料的热、电性能以及稳定性仍有待改善。而对于CsMI3材料如何同步优化其热电性能和稳定性,尚缺乏可供借鉴和指导的理论研究,仍需要大量的实验结果提供相应的指导。本论文通过在真空固相合成过程中引入碘化物第二相的方法,通过真空封管烧结制备出了PbI2掺杂的CsSnI3和Sn/Ge按不同比例混合的CsMI3,更通过SPS（放电等离子烧结）的方法制备了CsGe1-xSnxI3的致密块体。这里不仅研究了碘化物对CsMI3能带结构和电传输机制的影响,还研究了碘化物对样品稳定性的影响,以及最终如何获得热电性能的提升。实验结果表明,引入0.5 mol%PbI2制备出的致密块体CsSnI3具有较高的载流子浓度,因此电导率显著提升,而热导率也相应地降低,最终实现测试温度范围热电性能均有所提升,ZT（热电优值）值在523K时达到了0.14。通过Sn/Ge混合改变M位的离子半径,一方面用离子半径较小的Ge部分取代Sn,能够获得更稳定的结构容忍度,以此提高材料的稳定性;另一方面,Sn/Ge混合调整能带结构,能够优化载流子浓度,提升电导率,而且键分布的不均匀性导致晶格热导率降低,因此,最终CsSn0.8Ge0.2I3不仅稳定性有了明显提高,且在473 K时实现最大ZT值0.12。基于上一章稳定性改善的前提下,首次通过SPS制备出了CsGe1-xSnxI3的致密块体,不稳定阳离子Sn2+的引入对CsGeI3的电性能有明显提升,而CsGeI3本身就拥有极低的热导率,因此,CsGe0.9Sn0.1I3在370 K实现了最大的ZT值为0.08。
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