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当今世界气候变化剧烈、极端天气事件频发,这很大程度上可以归咎于二氧化碳向大气中的过量排放。实现二氧化碳的减排有多种方法,包括二氧化碳的捕集封存、转化利用、使用节能技术和从根本上改变能源消费结构等。这些方法各有利弊,本文所研究的热化学ZnSI循环是率先提出的一种热化学转化利用二氧化碳的方法。在热化学硫碘循环的基础上增加金属及其氧化物与C02反应循环系统,实现热化学分解H2O产生H2的同时将CO2转化为CO,达到产氢同时利用二氧化碳的目的。本文使用流程模拟软件Aspen Plus对热化学ZnSI闭路循环进行设计和模拟计算,并对相关设计参数进行灵敏度分析,包括本生反应出口产物组成、ZnI2分解率和ZnI2生成反应中氢碘酸浓度。结果表明当本生反应工况变化时,系统热效率发生巨大改变。当选取合适工况时,系统热效率可达40%以上。故采用各种方法以优化本生反应产物可有效地提高系统热效率。相较于本生反应对系统的巨大影响,ZnI2分解率和ZnI2生成反应中的氢碘酸浓度对系统影响微弱。相较于闭路循环,开路循环系统热效率得到极大提升,从35%增大到79%。同时开路循环联产92.5wt%的产品硫酸可供工业应用,可算作良好有效的系统改进,具有发展前景。使用ZnI2-CO2反应的热化学ZnSI循环系统热效率较闭路循环略有降低,但其系统得到很大程度的简化。现有对电化学本生反应的研究还很不完善,故使用实验数据计算得到使用电化学本生反应的ZnSI循环效率较低。但可以预见的是,采取优化的电化学本生反应可有效提升系统效率,且其具有杂质少、反应需碘量少等传统本生反应无法比拟的优势。ZnI2生成反应是热化学ZnSI循环中的重要一环。实验研究结果表明,温度升高和氢碘酸浓度上升可有效提升反应速率,促进总反应的进行,产生更大的氢气浓度峰值；此外,固体反应物粒径的减小和反应物中Zn比例上升均促进反应的进行。