【摘 要】
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煤化工废水是一种典型的难降解有机工业废水,废水水量大,水质复杂,含有大量难降解有机污染物。经预处理及生化处理后的废水中仍然含有大量的有毒有害物质,其中又以酚类污染物为主。强化煤化工废水中污染物的处理对确保环境安全和人类健康具有重要意义。因此,酚类物质的有效去除是实现煤化工废水无害化处理以及绿色可持续发展的关键。本文以煤化工废水中常见的酚类化合物为目标污染物,分别采用均相类芬顿法、非均相类芬顿法和厌
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煤化工废水是一种典型的难降解有机工业废水,废水水量大,水质复杂,含有大量难降解有机污染物。经预处理及生化处理后的废水中仍然含有大量的有毒有害物质,其中又以酚类污染物为主。强化煤化工废水中污染物的处理对确保环境安全和人类健康具有重要意义。因此,酚类物质的有效去除是实现煤化工废水无害化处理以及绿色可持续发展的关键。本文以煤化工废水中常见的酚类化合物为目标污染物,分别采用均相类芬顿法、非均相类芬顿法和厌氧微生物法探讨了酚类污染物的降解机理和去除效果。以对甲酚为目标污染物,研究了在中性条件（p H=7）下通过Mn2+促进均相类芬顿反应（Fe（III）-EDDS/H2O2）对对甲酚的降解性能。通过实验确定了最佳反应条件,考察了p H对反应体系的影响,探讨了不同p H条件下的反应机理。结果表明,在中性及弱碱性条件下Mn2+-EDDS络合物具有较高的络合常数,可减缓Mn2+的滤出,同时产生的O2·-不仅促进了Fe（III）-EDDS向Fe（II）-EDDS的还原,加速了主要活性物质·OH的生成,显著提高了Fe（III）-EDDS络合物催化类芬顿反应降解对甲酚的速率,而且O2·-与·OH的反应可避免·OH对EDDS的降解。但酸性条件下,Mn2+与EDDS未能形成有效的络合物从而限制了Fe（III）的还原。通过实验确定了反应的最佳用量及摩尔比:Fe（III）离子为0.7 m M,Mn2+:Fe（III）=1:1,EDDS:Fe（III）=1:1,H2O2:Fe（III）=15:1。此外,通过添加自由基清除剂异丙醇和CHCl3的实验确定了降解对甲酚的主要活性物种为·OH。以苯酚为目标污染物,将EDDS接枝到羟基化碳纳米管上再与Fe（III）形成螯合物（CNTs-EDDS-Fe）,研究了在中性条件（p H=7）下CNTs-EDDS-Fe复合材料在非均相类芬顿反应中的催化效果。通过对材料进行表征确定了催化剂中关键基团及关键元素的存在,通过实验对催化剂的添加量、H2O2添加量以及p H值等反应条件进行了详细研究,并通过循环实验证实了羟基碳纳米管上EDDS的可回收利用性。研究结果表明,在25℃下,该材料在非均相类芬顿反应中p H值的适用范围为3-9,材料的最佳用量为0.36 g/L,H2O2的最佳添加量为13.75 m M,经过5次循环回收利用实验,苯酚降解率均可保持在90%以上,表明CNTs-EDDS-Fe复合材料具有较好的可回收利用性。以苯酚为目标污染物,研究了在厌氧消化体系中添加导电材料碳纳米管纳米氧化铁复合物（CNTs-Fe3O4）对苯酚降解性能的影响。对COD、氨氮等水质指标进行了监测,对微生物群落进行了分析。实验结果表明,添加CNTs-Fe3O4复合物组的COD去除率最高。微生群落分析表明,添加导电材料复合物组中群落多样性较低,但降解菌（Raineyella、Corynebacterium、Hydrogenibacillus、Thermicanus、Clostridium＿sensu＿stricto等）具有较高丰度,表明在厌氧消化体系中添加导电材料CNTs-Fe3O4可以促进功能微生物间的直接种间电子转移（DIET）,同时,Fe（III）可作为最终电子受体,促进厌氧过程的进行,进而增大底物利用率,最终达到提高苯酚去除率的目的。
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