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甲烷晶格氧催化部分氧化制合成气过程是极有应用前景的天然气制合成气工艺,循环流化床作为其反应器具有明显的优势,但目前对循环流化床部分氧化反应器晶格氧催化的研究基本还处于实验室开发阶段,技术尚未成熟。为此,本文首先根据固定床实验结果建立了循环流化床实验装置,并对甲烷晶格氧催化部分氧化制合成气的循环流化床工艺进行了冷模和热模实验。
循环流化床装置的提升管为内径38mm,高3.5m,反应器为内径150mm,高1.0m。催化剂在提升管和反应器之间循环,并通过在线测量各段的压差来监测循环量、固气比和反应器的料位,实现了稳定操作循环流化床。在反应器反应段中,甲烷在短接触时间内被LaFeO3中的晶格氧部分氧化生成合成气。在提升管反应段中,LaFeO3被高温空气还原至反应初态。考察了不同的固气比、气固接触时间和操作条件对甲烷转化率以及合成气选择性的影响,结果表明,甲烷可以在合适的条件下被LaFeO3中的晶格氧部分氧化生成CO和H2,失去的晶格氧可以被空气重新氧化。