CsPbX3(X=Cl、Br、I)钙钛矿量子点合成及光学性质研究

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CsPbX3(X=Cl、Br、I)全无机钙钛矿量子点由于具有带隙可调、发光效率高、发光单色性好等优异的光学特性,因此在激光、显示和光电探测等方面具有良好的应用前景。然而,CsPbX3量子点的结构易受到潮湿空气中O2和H2O的破坏,影响CsPbX3量子点发光稳定性,造成CsPbX3量子点荧光淬灭,这限制了其在光学领域的广泛应用。因此,对CsPbX3量子点的光学性质,以及增强其发光稳定性的研究迫在眉睫。本研究主要围绕CsPbX3量子点及其纳米复合材料的结构,形貌,光学性质和发光稳定性展开。在CsPbBr3量子点的基础上,采用阴离子替换法得到Cs Pb Cl3和Cs Pb I3量子点,进而实现全可见光波段范围的发光。此外,采用疏水性的聚合物PMMA和石蜡分别对CsPbX3量子点进行包覆,发现聚合物PMMA和石蜡的引入,有效增强了CsPbX3量子点的光学稳定性。本论文的主要研究内容如下:(1)为了实现量子点的全可见波段发光,基于发光性能良好的CsPbBr3量子点,采用阴离子替换法,即Cl-对Br-和I-对Br-替换,获得Cs Pb Cl3和Cs Pb I3量子点。通过调节Cl-与Br-、I-与Br-的摩尔比,实现了CsPbX3(X=Cl、Br、I)量子点在424 nm至664nm的全可见波段发光。因钙钛矿材料的晶体结构和量子点尺寸效应的作用,随着Cl-的替换,量子点尺寸减小,荧光发射峰蓝移。完全阴离子替换后得到Cs Pb Cl3量子点,并且Cs Pb Cl3量子点在紫外光照射下发出蓝紫色荧光,其发射峰在424 nm处。同时,随着I-的替换,量子点尺寸增大,荧光发射峰红移。完全阴离子替换得到Cs Pb I3量子点,Cs Pb I3量子点在紫外光照射下发出明亮的红色荧光,其发射峰在664 nm处。室温条件下,对比Cs Pb Cl3、CsPbBr3和Cs Pb I3的发光稳定性,发现Cs Pb Cl3和Cs Pb I3量子点在空气中仅放置十几天就发生了荧光淬灭,而CsPbBr3放置21天才发生完全荧光淬灭,表明CsPbBr3量子点相对Cs Pb Cl3和Cs Pb I3量子点在空气中更加稳定。而在水中,三者均在2到3分钟后就发生了完全荧光淬灭。(2)为提高CsPbX3(X=Cl、Br、I)量子点发光稳定性,我们选择具有疏水性的聚合物PMMA和石蜡分别对CsPbX3量子点进行包覆。对比研究了包覆前后量子点的光学性质和发光稳定性,其结果表明PMMA和石蜡对CsPbX3量子点的发光峰位、峰形及峰强几乎没有影响。在空气中20天左右,CsPbX3量子点便会完全淬灭,而CsPbBr3/PMMA复合纳米材料分别放置于空气和水中90天,仍能保持初始发光强度的69%和41%。此外,将三种有代表性的CsPbX3/石蜡复合纳米材料分别放置于空气和水中63天,其分别保持初始发光强度的56%和58%,73%和66%,57%和55%。以上研究表明,聚合物PMMA和石蜡的引入,有效增强了CsPbX3量子点的发光稳定性。该研究为CsPbX3量子点在发光器件方面的应用提供了重要的实验支持和理论依据。
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