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近年来，随着新兴消费类电子产品的快速发展，人们迫切需要改善传统能量存储装置以实现电子设备的轻量化、微型化、柔性化、长寿命及免维护。超级电容器，作为一种新型的电化学储能装置，兼备电池和电容器的双重优点，具有高能量密度、高功率密度、高充放电效率、长寿命等特点，是小型轻质储能器件的理想候选技术。开发具备柔性、超薄、超轻质特点的超级电容器，有着重要的使用价值和广阔的应用前景。本论文针对柔性、超薄超级电容器电极材料及器件整体设计，进行了较为深入的探索。 以宏观单壁碳纳米管薄膜材料作为模板，通过原位电化学聚合法，制备了柔性、超薄、自支撑的碳纳米管/聚3，4-乙撑二氧噻吩(PEDOT)复合薄膜材料和碳纳米管/聚苯胺复合薄膜材料。一系列表征结果表明，所制备的两种复合薄膜材料具有理想的异质结构，聚3，4-乙撑二氧噻吩和聚苯胺分子均匀地包覆在碳纳米管管束外侧。通过优化聚合反应条件，能够制备出具有极佳电导率、优良电化学活性的复合薄膜材料。与传统溶液共混法或化学氧化聚合法制备的复合薄膜相比，它们的复合过程不使用分散剂，成膜过程不经抽滤、不使用粘接剂，因此薄膜厚度更薄、比表面积更大，力学、电学性质更优异，能够实现自支撑，使用时无需金属集流极，直接可作为超级电容器的电极材料。 基于上述单壁碳纳米管/导电聚合物复合薄膜电极材料，本文提出了一种柔性、超薄、自支撑、全固态超级电容器及其制备方法。设计了四种超级电容器结构，分别为:碳纳米管/PEDOT正极-碳纳米管/PEDOT负极对称型、碳纳米管/聚苯胺正极-碳纳米管/聚苯胺负极对称型、碳纳米管/PEDOT正极-碳纳米管/聚苯胺负极非对称型、碳纳米管/聚苯胺正极-碳纳米管/PEDOT负极非对称型超级电容器。采用凝胶固体电解质替代传统液体电解质，实现了器件超薄、超轻质、全固态、一体化。与传统超级电容器相比，省去了隔膜、封装外壳及金属集流极，实现最小厚度～1μm，且器件在弯折、扭曲等状态不发生破坏，能够不依赖衬底而独立自支撑。实验结果表明，所制备的全固态器件具有较低的等效内阻、较高的库仑效率、较高的能量密度、较高的功率密度和较低的漏电流。此外，器件非对称型电极结构设计部分解决了工作窗口电压及循环使用寿命问题。