【摘 要】
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该论文设计并合成了15个后过渡金属镍系络合物,其中12个为未见文献报道的新络合物C1~C8、C12~C15;还合成了1个未见文献报道的5-甲基-2-(2-酚基)-噁唑啉配体L 2.文中合成了两
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该论文设计并合成了15个后过渡金属镍系络合物,其中12个为未见文献报道的新络合物C1~C8、C12~C15;还合成了1个未见文献报道的5-甲基-2-(2-酚基)-噁唑啉配体L 2.文中合成了两类镍系络合物.其一为新型N,O配位的芳基镍膦络合物[N^O]Ni(Ar)(PPh3),含有三种不同结构的配体,酚基噁唑啉类配体、水杨醛亚胺类配体和2-吡啶乙氧基类配体.其二为新型[N,O,N,O]螯合型镍系络合物.评价了C1~C15催化乙烯齐聚和丙烯二聚的催化性能,显示有高的齐聚活性和对低碳烯烃的选择性.乙烯齐聚产物是C4~C8烯烃,丙烯二聚产物是C6烯烃.考察了双(2-噁唑啉苯氧基)合镍(Ⅱ)络合物催化Baeyer-Villiger氧化反应的性能.1.成功地合成了6个新型酚基噁唑啉类芳基镍膦络合物.络合物C1~C3由等摩尔的配体L 1和trans-Ni(Ar)(Cl)(PPh<,3>)<,2>在NEt<,3>存在下直接反应合成.2.考察了C1~C6催化乙烯齐聚和丙烯二聚的催化性能.3.合成了6个新型[N,O,N,O]螯合型镍系络合物,包括5个双(2-噁唑啉苯氧基)合镍(Ⅱ)络合物C 7~C 11,1个双(水杨醛亚胺)合镍(Ⅱ)络合物C 12.4.合成了2个新型水杨醛亚胺类芳基镍膦络合物,C13含N-苯乙基取代基,C14含N-五氟苯基取代基.C13和C14的结构经1H NMR、19F NMR、MS、IR、EA确证.C13/MAO催化乙烯齐聚的催化活性高达7.92×10<'5>g oligomers/(molNi-h),催化丙烯二聚的催化活性高达7.19×10<'5>g dimers/(molNi·h).C14/MAO催化丙烯二聚的催化活性为5.74×10<'5>g dimers/(molNi·h).5.合成了1个新型2-吡啶乙氧基类芳基镍膦络合物C15.<'1>H NMR、MS、IR、EA表征了C15的结构.
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