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铁基非晶软磁合金具有优异的力学、磁学及电化学等性能,在结构、功能、环保等领域具有广泛的应用前景。随着节能减排重要性的提高,具有优异性能的铁基非晶软磁合金为制备更小、更轻、更高效的电力电子力元器件提供了可能,同时这也对兼备更强非晶形成能力、更高饱和磁感强度的新型铁基非晶软磁合金的开发提出了要求。本文基于团簇理论探索了熔体特性、工艺参数对条带表面质量的影响机制,通过成分设计及工艺优化开发了兼具强非晶形成能力及高饱和磁感强度的新型FeSiBP非晶软磁合金,并进一步研究了 FeSiBP非晶合金体系中P元素含量对非晶形成能力、Fe含量对饱和磁感强度的作用机理。主要结论如下:通过模拟计算对比单壳层二十面体和a-Fe体心立方晶胞的能量,探明了旋转对称操作和平移对称操作对原子团簇结构能量和稳定性的影响。结果表明,二十面体团簇具有比体心立方更低的能量状态;原子堆积密度与原子团簇几何构型密切相关,旋转对称性是限制团簇几何构型的主要因素。利用第一性原理分子动力学计算了典型铁基非晶合金(Fe78Si9B13、Fe76Si9B10P5)熔体快速凝固过程中的微观团簇结构演化。结果表明,在快速凝固过程中,两种合金熔体总结构函数中第二峰的劈裂逐渐趋于明显,偏双体分布函数（gMM’（r）,M,M’ =Si,B）中第二峰劈裂更加明显,表明其在凝固过程中逐渐发展为非晶态结构。快速凝固过程Fe原子的平均配位数由12增加到13;以B原子为中心的主导型团簇的含量急剧增加,而扩散系数却不断下降。对比Fe78Si9B13和Fe76Si9B10P5两种合金发现,P原子与其他类金属原子（Si、B）不存在第一近邻,显示出其强的规避作用。研究了 FeSiB（P）非晶合金熔体的粘度随温度、保温时间及过热处理工艺的变化规律,发现温度从1350℃升至1400℃时,合金熔体的粘度均出现骤降现象,而降温过程的粘度变化与升温时不同,这种不可逆特征表明铁基非晶合金熔体中存在团簇转变现象。研究了熔体热历史对合金熔体微观结构及带材性能的影响,在团簇转变温度前后制备非晶带材并进行性能检测。结果表明,熔体经团簇转变温度以上的过热处理将减少贴辊面的气泡,降低自由面的粗糙度,有利于材料表面质量的一致性。获得高质量非晶带材的最佳喷带温度为1300℃,喷带压力为30kPa,喷嘴至铜辊间距为0.3mm,铜辊转速为20m/s。随辊嘴间距、喷带压力增加,所制备的非晶条带厚度增加;随辊速增大,带材厚度降低,当辊速超过30m/s之后,带材的厚度减薄趋势变缓。通过调整P元素含量,制备了临界直径为1.5mm的Fe78Si9B10P3块体非晶,并通过优化Fe元素含量及退火条件首次制备了饱和磁感强度为1.66T、矫顽力为2.2A/m的新型Fe82Si4B11P3非晶软磁合金。