【摘 要】
：
非线性光学是非线性物理学和现代光学的分支学科,主要研究激光与各种物质相互作用所产生的各种非线性效应,非线性光学的发展,很大程度上取决于非线性材料的发展。目前,过渡金属硫属化物（transition metal dichalcogenides,TMDCs）因其优异的非线性光学性能,引起人们的广泛关注。TMDCs与石墨烯类似,具有层状结构。块体TMDCs的带隙为间接带隙,逐渐降低层数到单层,会转变为直
论文部分内容阅读
非线性光学是非线性物理学和现代光学的分支学科,主要研究激光与各种物质相互作用所产生的各种非线性效应,非线性光学的发展,很大程度上取决于非线性材料的发展。目前,过渡金属硫属化物（transition metal dichalcogenides,TMDCs）因其优异的非线性光学性能,引起人们的广泛关注。TMDCs与石墨烯类似,具有层状结构。块体TMDCs的带隙为间接带隙,逐渐降低层数到单层,会转变为直接带隙,目前的研究多集中在理想的二维TMDCs上。在制备二维TMDCs时,不可避免地会引入缺陷,且缺陷的引入会极大地改变材料的能带结构,进而影响材料的非线性光学性能。本文通过理论计算,研究了缺陷对单层TMDCs的非线性光学性能的影响,同时还研究了激子效应对理想单层TMDCs的非线性光学性能的影响:1.缺陷对单层TMDCs双光子吸收（two photon absorption,TPA）的影响。我们构建了5×5的超晶胞结构,采用基于Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）泛函的广义梯度近似（generalized gradient approximation,GGA）结合赝势平面波法对构建的结构进行了优化,在此基础上计算了能带和光学矩阵元,设置了相应的真空层以避免层间相互作用的影响。我们用基于二阶微扰理论的公式来计算TPA系数,并结合能带结构分析了各类点缺陷对单层TMDCs双光子吸收性能的影响。缺陷引入了新的能级,产生了新的双光子吸收峰,同时增强了TMDCs的双光子吸收,使得双光子吸收峰红移,且使得原本TPA强度为零的zz方向也具有了一定的TPA系数。2.单层MoS2和WS2的双光子吸收的激子效应。我们在完全从头算Bethe-Salpeter方程（BSE）本征态的基础上,提出了通过多体第一性原理计算TPA的理论策略。我们在理想二维单层过渡金属硫属化物（MoS2和WS2）中检验该方法,计算得到的TPA谱与部分实验和理论结果相符。通过追踪TPA系数的态求和（SOS）过程,我们还讨论了TPA的物理源。通过对SOS过程的跟踪,我们发现光谱起始处的前两个BSE-TPA峰主要来源于K点附近价带和导带之间的跃迁。在输入光子能量较高时BSE-TPA的两个峰主要来源于Γ点附近的k点跃迁。3.缺陷对TMDCs的二次谐波（second harmonic generation,SHG）系数的影响。我们基于第一性原理密度泛函计算研究了含有不同本征点缺陷TMDCs的SHG,并结合DOS图与能带结构,分析了各缺陷峰的物理源,各缺陷能级会降低电子的带间运动对极化协调的影响,产生新的跃迁通道,并在SHG谱上产生新的特征峰。VX缺陷,VX2缺陷与VMX3缺陷所产生的缺陷能级的位置比较相似,所以他们所产生的缺陷峰的位置及大小都比较接近。X2M缺陷能产生6条缺陷能级,且缺陷能级之间有着较大的差值,因此能产生多个缺陷能级。4.缺陷对TMDCs的三次谐波（third harmonic generation,THG）系数的影响。我们基于第一性原理密度泛函计算研究了含有不同本征点缺陷的THG。结果表明,与对SHG影响不同的是各缺陷都会明显增大TMDCs的THG系数。各缺陷能级能够显著降低电子的带间运动对极化协调的影响,使得MoSe2,Mo Te2,WS2中较多较宽的特征峰转变为与无缺陷的MoS2相似的单个尖峰。
其他文献
随着电子信息技术的更新换代,电磁波技术在我们的生产、生活、农业、工业和军事等各个领域均得到了广泛的应用,其在方便我们生活的同时,也为我们带来很多危害,不仅威胁人体健康,还会影响电子设备的正常运行。因此,设计和制备新型高效的电磁波吸收材料就显得尤为重要。金属Cu纤维属于介电损耗型吸波材料,具有低逾渗阈值、高导电性、高丰度、低成本的优点,但同时又具有高反射、耐环境性差的缺点。因此,本文通过将其与磁性金
纯有机室温磷光（RTP）材料由于其低毒、低污染、生物相容性好、结构易于协调等优点,在光电子器件,防伪,生物成像等方面展现出了重要应用前景,并引起了人们的广泛关注。但是,纯有机RTP材料由于其低的自旋轨道耦合,单重态到三重态的自旋禁阻,三重态易失活,易被氧气猝灭等特点,故一般只能在低温或惰性气体环境中观察到其磷光现象。而如何构建纯有机室温磷光材料已经成为了近年来研究热点。构建的主要思路包括通过增强自
目标检测（Object Detection）作为计算视觉中最基本的任务之一,近年来受到广泛的关注。随着深度学习技术的快速发展和在图像处理领域显著的优势,基于深度学习的目标检测方法在精准度等评价指标上远远超过了传统的方法,卷积神经网络凭借对图像强大的特征提取能力和表达能力大幅度提升了目标检测算法的性能。当前目标检测算法对图像中面积占比小于1%的小尺寸目标的检测效率明显低于大尺寸目标,小尺寸目标检测任
将光响应模块引入组装基元中用以构筑具有光刺激响应性的超分子自组装体系,并实现其结构和功能的时空可控性调控,是超分子化学和功能材料领域的一个重要研究内容。本论文主要利用了基于萘（NAP）与三唑啉二酮（TAD）衍生物的绿光诱导环加成反应（黑暗条件下发生裂环反应）,分别构筑具有独特光门控大环穿梭行为的光响应[2]轮烷和光响应非平衡态氢键超分子聚合物体系。具体研究内容包括以下两个方面:在第一部分工作中,设
根据椰子（Cocos nucifera L.）的外部形态特征可以将椰子分成两个种群,高种和矮种。高、矮种椰子在开花时间上存在巨大差异,高种椰子需要8-10年的时间完成从营养到生殖生长的转变,而矮种椰子仅需4-6年。花期是产量性状的一个分量,在模式植物以及诸多作物中相关研究较多。在植物中至少存在5种开花途径:包括春化途径,光周期途径,自主途径,GA途径以及年龄途径。椰子主要在热带种植,其开花相关的分
研究目的:本研究旨在通过设计一项随机对照实验旨在探讨弹力带抗阻锻炼对乳腺癌患者胰岛素、IGF-1、IGFBP-3、血糖及血脂的影响,为弹力带抗阻锻炼运用在乳腺癌康复中提供理论及实验依据。研究方法:本研究采用文献资料法、实验法和数理统计法等。招募到24例乳腺癌患者,并将其随机分为两组即实验组及对照组,每组各12人。实验组患者进行为期8周的居家弹力带抗阻锻炼,锻炼动作包括站姿弹力带侧平举、站姿弹力带前
我国越来越多的沥青路面逐步进入养护维修阶段,沥青路面的养护工作是未来我国道路行业发展的主要任务。但是,关于以植物油作为再生剂来再生沥青的研究相对来说还相对较少,沥青路面再生技术领域还是一个比较新的研究方向。因此,本文分析了基质沥青老化再生以及二次老化的机理,对比了老化、再生、二次老化过程中不同阶段的沥青性能,从而深入挖掘沥青的流变特征。本文首先从微观的角度探究沥青的老化再生及二次老化机理。对不同老
利用单个分子或分子集合制造功能器件,不仅满足了传统硅基电子器件日益微型化的技术要求,而且为在分子水平上探索材料的内在特性提供了一个理想的窗口。早在20世纪70年代初,将单个分子连接到两个金属电极上制备分子电子器件这一想法就被提出并不断研究,其中分子整流器因其在分子水平上具有电流整流功能,即只允许电流沿一个偏压方向流动,并在相反方向进行抑制而受到研究者们的广泛关注。而迄今为止,人们发现在单分子电子学
学习算法的误差理论研究是统计学习理论的主要研究课题之一。本文旨在把大间隔分类算法（LUMs）的误差理论推广到取样过程更一般的情形。我们去除样本独立性的假设,去除同分布的假设,也即研究非独立非同分布取样下LUMs分类算法的误差理论。首先,我们给出了非独立非同分布取样下LUMs分类算法的误差分解,将总误差分解为漂移误差、样本误差和正则化误差。与独立同分布取样下的误差分解相比,前者多了一项由不同边际分布
膜分离作为一种新型分离技术,具有能耗低、设备简单、选择透过性好等优点,近年来受到了广泛关注。MFI沸石分子筛膜具有独特的孔道结构、优异的耐高温和酸碱腐蚀性及良好的水热稳定性,是膜分离领域的研究热点。不同取向MFI分子筛膜的传质路径、传质效率及分离效果存在较大差异,制备高度取向、超薄的MFI沸石膜一直是膜分离领域的挑战。与无规取向膜相比,b取向MFI型分子筛膜具有垂直于载体表面的直孔道,分子扩散所经