以褐煤为燃料的直接碳固体氧化物燃料电池的制备和性能研究

• 作 者: 吴昊
• 出 处: 昆明理工大学
• 发表日期: 2020年01期
• 关键词: 直接碳固体氧化物燃料电池 褐煤 生物质碳 燃料利用率

纵观全球,能源危机和环境污染问题日益严重,传统的燃煤火力发电的方式会排放大量的温室气体,并且在世界某些地区会面临着排放权限制以及社会认可度下降等挑战。这些迫使我们寻找和开发煤炭等化石燃料清洁利用的新技术,而直接碳固体氧化物燃料电池（Direct carbon solid oxide fuel cell,DC-SOFC）就是能源清洁利用解决方案之一。DC-SOFC是以氧离子导体为电解质的全固态结构的直接碳燃料电池（Direct carbon fuel cell,DCFC）,是一种可将固体碳作为燃料通过电化学氧化的方式直接高效转化为电能的能量转换装置。本论文围绕以褐煤资源在直接碳固体氧化物燃料电池中的实际应用而展开,探究以云南宣威褐煤作为DC-SOFC燃料的可行性,并且在提高其输出性能方面做了系列的研究,为褐煤等煤炭资源在发电领域的高效清洁利用提供了新的途径。相关的研究结果如下:首先,对以褐煤为燃料的DC-SOFC可行性进行了分析并对其反应机理进行了初步的研究。使用纳米Al₂O₃掺杂的氧化钇稳定的氧化锆（YSZ）作为电解质并用Ag-Gd_0.1Ce_0.9O_2-δ（Ag-GDC）金属陶瓷基复合材料作为对称催化剂电极,制备了具有Ag-GDC/YSZ/Ag-GDC对称电极结构的DC-SOFC单电池。在850°C的温度下分别用原始褐煤和热解褐煤碳作为燃料,电池的最大输出功率密度可分别达到211.4和221m Wcm^-2。此外,当以热解褐煤碳为燃料的DC-SOFC在0.1 A的恒定电流下运行时,显示出了稳定的放电电压和平台,其燃料利用率达到了61.5%。进一步分析表明,直接褐煤燃料电池的优越性能和高燃料利用率归因于复合Ag-GDC电极的高效催化活性,同时燃料本身含有天然的Ca等碱土金属,对逆Boudouard反应起到了很好的催化作用。然后,通过研究生物质碳燃料,我们发现了新型的自然担载逆Boudouard反应催化剂的生物质材料,并对热解褐煤碳燃料进行了优化处理。通过热解的方式获得了多孔生物质碳,将其掺杂到褐煤碳燃料中,改善褐煤本身的电化学氧化特性,并有效地提升了以褐煤为燃料的DC-SOFC的输出性能。以生物质海带碳掺杂的褐煤碳为燃料,在800和850℃时的最大输出功率密度可分别达到181.2和296.4 m W cm^-2,相比于单一的以热解褐煤为燃料的电池的性能有很明显的提升。天然的海洋生物质可以为DC-SOFC燃料侧提供优异的逆Boudouard反应催化剂成分,这为今后的研究提供了新的思路。综上,通过优化传统煤炭化石燃料,适配合适的电池材料并积极寻找高效的直接煤炭固体氧化物燃料电池催化剂依然是提高其性能最直接有效的方式。本文从褐煤的热解,天然生物质碳与褐煤碳复合燃料的制备,以及以褐煤为燃料的直接碳固体氧化物燃料电池性能的优化等进行了系统的研究,为褐煤等煤炭资源的清洁高效利用提供了理论基础,实验依据及技术储备。