【摘 要】
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该工作采用机械混合法用WO/ZrO固体酸和杂原子W、Zr对Pt/Hβ催化剂进行了改性.以n-C临氢转化反应为探针反应,研究了改性Pt/Hβ催化剂上的n-C异构化反应活性和催化剂结构之间
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该工作采用机械混合法用WO<,x>/ZrO<,2>固体酸和杂原子W、Zr对Pt/Hβ催化剂进行了改性.以n-C<,7>临氢转化反应为探针反应,研究了改性Pt/Hβ催化剂上的n-C<,7>异构化反应活性和催化剂结构之间的关系,并对异构化反应机理作了进一步探讨.主要结论如下:1.WO<,x>修饰剂可有效抑制ZrO<,2>的烧结及t-ZrO<,2>向m-ZrO<,2>晶型的转变.当WO<,x>/ZrO<,2>为15wt﹪时,经700℃以上焙烧后,WO<,x>在ZrO<,2>上接近饱和单层分散,此时WO<,x>/ZrO<,2>体系的B酸中心密度及B酸强度很大,对应的n-C<,7>临氢异构化转化率最高.2.DRIFT结果表明,变形八面体配位聚钨酸物种(WO<,x>)的存在是WO<,x>/ZrO<,2>体系活性中心形成的关键,但低波数970cm<-1>处W=0双键振动峰的存在会使异构产物的选择性降低.3.在Pt/WZr-Hβ催化体系中,WO<,x>/ZrO<,2>与Hβ间有相互作用产生,这可使t-ZrO<,2>晶型更为稳定.4.Pt/WZr-Hβ催化剂上的环己烷脱氢活性比Pt/Hβ提高了近三倍.5.Pt/WZr-Hβ催化剂上的n-C<,7>临氢转化反应遵循传统的单分子异构化和裂解机理.6.在Pt/Hβ中引入大量的W(W/Hβ为10wt﹪)会使催化剂的酸中心,尤其是质子酸中心明显减少,同时WO<,x>覆盖在金属Pt上使其基本不发生环己烷脱氢反应,因此n-C<,7>转化率显著降低.7.在Pt/0.01W-Hβ催化剂中,少量的W可完全分散在β分子筛中,在酸性减少的同时,其环己烷脱氢活性比Pt/Hβ催化剂提高了近4倍,这使金属功能和酸功能间的平衡向更有利于异构化反应的方向移动.8.Pt/0.01W-Hβ催化剂上n-C<,7>转化反应遵循典型的单分子异构化和裂解机理;而Pt/0.1W-Hβ催化剂上的异构化反应可能涉及到双分子机理.
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