飞秒激光表面纳米结构化的表面双等离子共振机制的研究

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固体表面微纳米特征尺度结构具有显著的小尺寸效应、表面效应、介观效应、甚至量子效应等,犹如自然界生、植物表皮上特征尺度结构所表现的特异功能,特征结构潜涵的这些非经典效应使得人们有可能获得宏观物体光、声、热、电、磁、以及力学等超常的表面特性和功能。这些超常的表面特性和功能的开发利用,将对生物传感、微流控器件、新兴能源、航空航天、以及军事国防等众多应用领域产生深远的影响甚至革命性的作用。因此,发展固体表面各种微纳米特征尺度结构的制备技术和性能表征,将具有重要的科技战略意义。要实现表面微纳米特征结构按预期要求的可控加工制备,必须首先对表面结构的形成机理具有正确认识。本论文从飞秒激光与物质的超快相互作用物理出发,揭示线极化飞秒激光作用下固体表面周期性纳米结构的形成机制,建立飞秒激光表面纳米结构化的物理模型;基于新的物理模型开展实验研究,同时对于该机制在物理上的自洽性和理论上的正确性给予了充分的实验验证。论文取得的主要创新性成果如下:1、建立了表面双等离子共振(STPR)烧蚀的全新物理模型论文针对飞秒激光作用下产生的表面电子热流,从流体力学方程出发,证明了激光光波和表面双等离子体波在1/4临界密度面附近由于电子密度扰动导致的非线性耦合中,当三波满足相位匹配条件以及等离子体特征参量处于波-波非线性范围时(即kλ_D<0.29),相互作用将导致类似于驻波(反平行)的姊妹Langmuir波的锁相共振,即表面双等离子共振(surface two-plasmon reso-nance,STPR);推导出STPR色散关系和波长公式。论文结论揭示出:STPR波峰电子形成的负电中心与靶面束缚离子之间产生的界面静电场势能大于离子的结合能,是导致库伦烧蚀(即库伦爆炸)、实现亚波长尺度表面结构化的充要条件;锁相的STPR即是亚波长表面条纹或光栅结构自形成的物理机制;STPR的波长即是条纹或光栅的空间结构周期。STPR机制自洽地解释了一直让人困惑的“条纹(光栅)结构周期小于1/2激光波长”的实验结果;首次在理论上证明了表面条纹(光栅)的结构取向垂直于激光极化方向的实验事实。2、提出并证实了STPR烧蚀产生表面纳米结构化的关键物理条件针对飞秒激光作用下表面纳米结构的自形成过程,在理论上,通过推导和分析由于正负电荷分离引起的界面静电场及其作用下离子的加速时间(即库仑爆炸的特征时间)以及表面电子温度的定标关系,提出:表面等离子体态的寿命大于束缚离子解聚的加速时间,是STPR烧蚀产生表面特征结构的首要条件。在实验上,应用时间分辨光谱学方法获得了表面等离子体态的演化弛豫(即寿命);结合理论计算和时间分辨光谱实验,证明了库伦爆炸时离子的加速时间远小于表面等离子体态的寿命。由此证实了飞秒激光诱导STPR烧蚀机制的物理自洽性。3、基于STPR烧蚀模型,提出表面“层雕”的纳米结构化新概念基于STPR烧蚀模型,在实验上应用时间延迟的飞秒脉冲分束曝光的新方案,通过改变分束脉冲间的偏振方向和延迟时间,在钨靶材表面同一位置进行曝光烧蚀,发现两分束脉冲先后产生的表面光栅结构周期与取向具有相互独立性,类似于雕刻艺术中的数字化层雕流程工艺。通过进一步的实验证明,这种表面“层雕”效应不仅出现在飞秒脉冲静态曝光的表面结构化中,亦存在于脉冲扫描的表面结构化中,这是由飞秒激光驱动STPR烧蚀的物理机制所决定的。4、实现了飞秒激光诱导表面亚波长特征结构的快速扫描制备基于STPR烧蚀模型潜含的层雕效应,在线极化飞秒激光扫描金属表面诱导亚波长光栅结构的实验中,实现了扫描平面和非平面表面亚波长光栅结构、正方形及菱形栅格等多维纳米特征结构的快速制备;实现了扫描路径之间光栅周期与取向的良好对接;指出非平面靶的飞秒脉冲扫描实验中,在激光光斑覆盖的曲面冠高小于光束瑞利长度(Rayleigh length,i.e.,half the confocal parameter,半共焦参数)的条件下,所获得的表面光栅结构的周期和取向与平面靶的结果基本一致。
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