【摘 要】
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液流电池具有循环寿命长、安全性高以及设计灵活等优点,在大规模储能技术领域具有良好的应用前景,但是其产业化应用受限于成本较高、能量密度较低等问题。锰基液流电池由于活性物质资源及价态丰富,是一种具有潜力的低成本、高能量密度的液流电池储能技术。然而,在电化学反应过程中产生的Mn3+容易发生歧化副反应,影响电池效率和寿命,限制了锰基液流电池的发展。本论文旨在通过电解液添加剂的开发实现Mn2+/Mn O2双
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液流电池具有循环寿命长、安全性高以及设计灵活等优点,在大规模储能技术领域具有良好的应用前景,但是其产业化应用受限于成本较高、能量密度较低等问题。锰基液流电池由于活性物质资源及价态丰富,是一种具有潜力的低成本、高能量密度的液流电池储能技术。然而,在电化学反应过程中产生的Mn3+容易发生歧化副反应,影响电池效率和寿命,限制了锰基液流电池的发展。本论文旨在通过电解液添加剂的开发实现Mn2+/Mn O2双电子转移反应,避免Mn3+的生成及其歧化副反应,提升锰基液流电池的能量密度和循环寿命。本论文主要研究内容如下:（1）以硫酸锰中性电解液为研究对象,研究甘氨酸添加剂对锰离子电化学反应及电池性能的影响。结果表明,添加甘氨酸添加剂改变了锰离子的电化学反应,实现了Mn2+/Mn O2双电子转移过程,避免了Mn3+的生成以及后续的歧化副反应,提高了电解液的稳定性。以甘氨酸为添加剂组装的硫酸锰基液流电池在15 m A cm-2电流密度条件下,能量效率可达80.9%,电池寿命从20次提高到150次循环,有效提高了硫酸锰基中性液流电池的稳定性。（2）为了提高活性物质溶解度,以氯化锰中性电解液为研究对象,研究甘氨酸添加剂的作用机理及对电池性能的影响。研究发现,在氯化锰电解液中,甘氨酸添加剂通过-COOH和-NH2基团与Mn2+的配位作用,改变Mn2+在水溶液中的溶剂化结构,提高了Mn2+/Mn3+反应壁垒,避免了Mn3+生成,实现了Mn2+/Mn O2双电子转移过程。同时通过-COOH和-NH2基团与Cl-的相互作用形成O-H…Cl-和N-H…Cl-氢键,将氯化锰电解液的析氯电位提高0.36 V,有效解决了析氯问题。以甘氨酸为添加剂组装的氯化锰基液流电池表现出良好的电池性能,在20 m A cm-2工作电流密度下,库伦效率＞98%,能量效率＞80%,能够连续稳定运行超过400次循环。（3）为了验证具有-COOH和-NH2基团的氨基酸类添加剂在锰基液流电池中的有效性,选择了与甘氨酸结构相近的丙氨酸和缬氨酸进行研究。结果表明,氨基酸类添加剂在Mn Cl2电解液中都可以避免Mn3+和Cl2的生成,促进Mn2+/Mn O2电化学反应。通过添加剂的种类和浓度优化,锌锰液流电池的能量效率达到82.1%,可以稳定循环超过1000次,显著提高锰基液流电池的稳定性。而且,在添加剂作用下,实现了高浓度Mn Cl2电解液（4 M）在锰基液流电池中的应用,以此组装的锌锰液流电池在10 m A h cm-2的高面容量下稳定运行,理论能量密度达到176.88 Wh L-1。
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