【摘 要】
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随着新能源汽车和新型电子设备的快速发展,工业界对于续航里程和运行时间的要求越来越高。目前的电池体系,由于产品价格和容量有限等问题,已经满足不了市场的需求。作为前沿储能体系的产品,锂硫（Li-S）电池在理论上具有高比能量(2600 Wh kg-1)和低成本等特点。但是,Li-S电池在工作过程中伴随的“穿梭效应”,会造成锂枝晶的生成和活性物质不可逆损失。因此,本论文提出了三种基于ZIF 67衍生的不同
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随着新能源汽车和新型电子设备的快速发展,工业界对于续航里程和运行时间的要求越来越高。目前的电池体系,由于产品价格和容量有限等问题,已经满足不了市场的需求。作为前沿储能体系的产品,锂硫（Li-S）电池在理论上具有高比能量(2600 Wh kg-1)和低成本等特点。但是,Li-S电池在工作过程中伴随的“穿梭效应”,会造成锂枝晶的生成和活性物质不可逆损失。因此,本论文提出了三种基于ZIF 67衍生的不同结构Co、N掺杂多孔碳基复合材料,制备为隔膜改性层后,用于抑制“穿梭效应”。具体的工作内容如下:在传统导电碳对于多硫化物具有物理吸附的基础上,我们在水溶液中合成了ZIF67/KB复合前驱体材料,碳化后得到了具有Co、N活性位点的导电多孔碳材料,并将其制备为PE隔膜的涂层。研究结果表明,Co-N/KB隔膜涂层提高了电子电导,促进了锂离子迁移速率。此外,改性隔膜在发挥物理阻挡作用的同时,Co、N掺杂对于多硫化物也提供了化学吸附和催化转化的作用。因此,相比于KB改性隔膜和PE隔膜,Co-N/KB改性隔膜更适用于高硫负载Li-S电池。基于上述的前驱体制备工艺,将ZIF 67外延生长在ZIF 8的表面,经过高温碳化后得到了Co-N-C中空纳米笼结构材料,并且外壳表面自生长了大量的石墨化碳纳米管。Co-N-C材料作为隔膜涂层,可以通过物理结构将多硫化物阻挡在隔膜与正极之间,而且内部大量的Co、N掺杂可以通过化学作用促进多硫化物的转化,外壳表面的碳纳米管还能够提供反应过程中电子的快速通道。电流密度为1 C时,高硫负载(4.7 mg cm-2)电池使用Co-N-C改性隔膜后,循环超过400次还可以释放425 m Ah g-1的高容量。归因于Co-N-C中空纳米笼的物理结构和活性位点对于多硫化物的协同作用,让Li-S电池在高硫负载和高倍率的测试条件下依然具有优异的性能。研究过程中发现,上述的ZIF 8@67前驱体材料经过高温回流和硫化条件,外部的ZIF67转化为一层外壳,高温碳化后得到双核壳结构的Zn S@Co-N-C。在Co-N掺杂增加多硫化物转化速率的基础上,Zn S的引入对多硫化物提供更强的化学吸附力。独特的双核壳结构可以增加隔膜对于电解液的浸润性,减少锂离子的迁移阻力。因此,Li-S电池在正极负载3 mg cm-2和电流密度1 C条件下,可以稳定循环超过530次。
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