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本学位论文围绕如何提升稀土化合物的单分子磁体性质这一核心问题进行了深入、系统的研究。主要内容分为四个部分，涵盖了单核、双核及四核稀土单分子磁体的磁性调控。对于单核稀土单分子磁体，主要探索了低配位稀土化合物的磁性，发现了第一个赤道配位的Er单分子磁体。在Dy2化合物中通过配体的调整及构筑单元组装等方法有效增强了稀土离子的轴向性及磁相互作用，成功地提高了化合物的单分子磁体性质。对于更加复杂的Dy4化合物，我们通过配位阴离子的调节，实现了化合物中反铁磁到铁磁相互作用的转变并极大提高了有效能垒。这些研究成果为设计、合成新的稀土单分子磁体提供了重要的依据。具体内容分为以下四个方面: 1.从晶体结构、静态及动态磁学性质、理论计算等方面对一系列低配位稀土化合物(1-7)的单分子磁体性质进行了深入的研究。其中，三配位化合物(1，2)具有明显的赤道类型晶体场，而在其他化合物(3-7)中，负电荷同样集中在稀土离子的赤道位置，这为探索赤道类型晶体场对稀土单分子磁体行为的影响创造了有利条件。研究结果表明，三配位ErⅢ配合物1是第一个赤道类型的稀土单分子磁体，并且随赤道类型晶体场的减弱，Er化合物的单分子磁体性质减弱，而DyⅢ化合物的单分子磁体性质则显著增强，这与静电排斥模型的预测完全一致，从头计算进一步支持了以上实验结果。然而，对于一系列DyⅢ化合物静电势的计算也启示我们在设计稀土单分子磁体时并不能简单地考虑晶体场类型即静电排斥模型，同时也应该注意到分子本身的对称性。 2.围绕配位构型对Dy2单分子磁体弛豫行为的影响，我们设计了类似于皮考林酰腙配体的西弗碱配体H3L1和尾端弯曲的8-羟基喹啉酰腙配体H2L2。将两个新配体与稀土盐反应，分别得到了一个醇氧桥联的带有呼啦圈构型的Dy2化合物8及一个配体交叉且呼啦圈构型遭到明显破坏的Dy2化合物9，并对他们进行了磁学表征。化合物8中，强磁相互作用及强单离子各向异性两者结合，有效抑制了低温区的量子隧穿，表现出较强的单分子磁体行为。与此相反，由于轴向配位环境的破坏，在化合物9中没有观察到单分子磁体行为。 3.利用多齿salen型西弗碱配体H2L3合成了一系列3d-4f配合物(10-13)，通过实验条件的控制，实现了[DyM](M=ZnⅡ，CuⅡ)单元的连接。在[DyZn]2分子中，两个[DyZn]构筑单元的连接明显改变了DyⅢ离子周围的配位构型，进而有效增强了DyⅢ离子的单轴各向异性，并且CO32-离子的连接促使Dy离子之间呈现了明显的铁磁相互作用。结果，与[DyZn]化合物相比，[DyZn]2化合物的单分子磁体行为显著提升。这是一个通过构筑单元的组装实现单分子磁体行为提升的范例，对新型分子磁性材料的设计具有重要的指导意义。 4.通过salen型西弗碱配体合成了三个平面Dy4(14-16)及一个Dy2Ba2(17)配合物，四个分子都呈现了中心对称的双缺角立方烷结构。尽管14-16结构极为相似，然而配位阴离子的变化却造成了分子内磁相互作用由反铁磁到铁磁的转变，严重影响了配合物的弛豫行为。相比其他两个化合物，有SCN-配位的Dy4分子展示了更加清晰的双弛豫过程，有效能垒也得到了极大提高。由于该系列化合物结构类似，我们不能简单地将双弛豫过程归因于分子中存在的两个不同金属中心，其实，磁相互作用的调整也可能对弛豫动态学产生重要影响。