【摘 要】
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锂离子电池作为化学储能的一种在日常生活中已经被广泛运用,但是传统石墨负极容量低且锂离子传输路径长严重限制了高容量锂离子电池的发展,因此迫切地需要对石墨负极进行改性同时需开发出新的负极材料来满足市场高能量密度的需求。石墨、过渡金属二硫化物（Mo S2、WS2）等层状材料,作为锂离子负极材料具有天然的结构优势。但是这些层状材料在实际的运用中也存在一些问题,比如石墨的容量低Li+扩散路经长;过渡金属二硫
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锂离子电池作为化学储能的一种在日常生活中已经被广泛运用,但是传统石墨负极容量低且锂离子传输路径长严重限制了高容量锂离子电池的发展,因此迫切地需要对石墨负极进行改性同时需开发出新的负极材料来满足市场高能量密度的需求。石墨、过渡金属二硫化物（Mo S2、WS2）等层状材料,作为锂离子负极材料具有天然的结构优势。但是这些层状材料在实际的运用中也存在一些问题,比如石墨的容量低Li+扩散路经长;过渡金属二硫化物（Mo S2、WS2）虽有高的理论容量但其导电性低循环稳定性差。为了解决上述问题,我们采用了辅助球磨的方式将层状材料进行有效剥离成二维纳米片及复合材料,优化了材料的结构提升其电化学性能。论文的主要内容如下:（1）采用球磨的方式对天然石墨进行不同时间的球磨,球磨过程中加入木糖醇为助剂可以增大横向剪切力提升球磨效率。结果发现,辅助球磨后石墨的性能得到了改善,其中球磨12 h后在165 m A/g电流密度下首次可逆比容量为382.26 m Ah/g,循环300次后容量没有衰减反而有少量的提升,容量保持率始终在98.9%以上。通过此方法也剥离制备出了高质量的石墨烯纳米片（GNSs）,作为负极材料在165 m A/g电流密度下循环300次后容量为501.4 m Ah/g,循环和倍率性能良好。电化学性能提升是因为辅助球磨后石墨比表面积发生变化锂离子扩散路径变短同时GNSs的产生可有效提升石墨的容量。（2）基于层状石墨辅助球磨后容量和稳定性虽有了小范围提升但是仍然达不到高容量的要求。因此选用容量更高的层状Mo S2,通过辅助球磨剥离制备出Mo S2纳米片及不同配比的Mo S2/GNSs纳米片复合材料。结果表明Mo S2纳米片和Mo S2/GNSs纳米片复合材料作为锂离子电池负极放电容量和循环稳定性得到了不同程度的提升。其中当Mo S2和石墨的原始加入量为1:1时,所制备出的Mo S2/GNSs复合纳米片电化学性能最优。在50 m A/g电流密度下初始放电容量高达1014 m Ah/g,在250 m A/g电流密度下循环300次后容量没有发生衰减依旧保持664 m Ah/g。在复合材料中少层Mo S2纳米片可有效增加材料的比表面积,缩短Li+的扩散路径。此外;GNSs可以增强Mo S2纳米片的导电性稳定材料的结构。（3）Mo S2/GNSs复合纳米片可通过辅助球磨法制备,因此借鉴性的制备合成了WS2纳米片及WS2/GNSs纳米复合材料。将WS2/GNSs纳米复合材料进行800℃高温无氧煅烧处理可得到WS2@GNSs异质复合结构。相比于WS2/GNSs纳米复合材料其循环及倍率性能更加优异,在250 m A/g的电流密度下循环200次依旧能保持705 m Ah/g的高可逆比容量,保持率为95%。在倍率性能充放电后容量依旧保持原始状态。WS2@GNSs电化学性能提升归因于高温煅烧之后所形成的异质结构,WS2纳米化后GNSs镶嵌在其中。这可以有效缓解因Li+嵌入和脱出引起的体积变化,增强材料的结构稳定性。此外,异质结构材料还具有较高的导电性,可加快电化学反应过程中的电荷转移。
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