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阴极氧还原反应(ORR)是质子交换膜燃料电池(PEMFC)能量转化装置的关键环节。目前,阻碍该技术广泛商业化应用的困境之一是催化剂的高昂成本和有待提升的性能和稳定性。商业Pt/C是目前广泛使用的催化剂之一,贵金属的高昂价格和稀有储量使得PEMFC的成本居高不下,且存在稳定性较差等问题,因此研发出可替代的低成本、高性能、高稳定性催化剂是降低PEMFC成本从而实现商业化生产的关键一步。其中,过渡金属和氮共掺杂的碳材料是得到广泛关注的非贵金属材料之一,其具备广泛可用的前体、环境友好、对CO中毒的强抗性和对燃料渗透的高免疫性等优点。但与实现大规模生产和应用依旧有一定的距离,主要是因为所制备催化剂性能和稳定性无法达到商业化应用要求,且制备过程存在成本高昂和工艺复杂等问题。本次研究制定了制备过程简单的低成本过渡金属氮共掺杂碳材料催化剂合成方案,通过一系列有效的表征和电化学性能测试,综合分析材料结构成分和制备过程对催化剂性能的影响,探究催化剂中可能的ORR催化活性位点,为ORR机理研究和催化剂制备工艺提供一种理论支持,以此为替代贵金属Pt/C催化剂提供一种可选择的有效方案。本论文的研究内容为:(1)氢键有机框架HOF微米碳棒用作热挥发性模板,在其上原位聚合多巴胺以形成随后与Co2+阳离子配位的薄膜聚合物层。热解后,得到富含sp2 C的氮掺杂型二维碳纳米片,其具有丰富的介孔以及大量的嵌入Co纳米颗粒。由此发现,包封Co纳米颗粒合成的二维碳纳米片表现出显著的ORR催化活性,在800℃的热解温度下合成的样品被发现包含丰富的介孔,以及富含sp2-C的碳封装了大量Co纳米颗粒。Co@MPC-800的半波电位为+0.796 V,在+0.200 V下的极限电流密度为5.492 mA cm-2,动力学电流为51.40 mA cm-2,显著高于商业Pt/C催化剂的20.10 mA cm-2。因此ORR高催化性能归结为:片状sp2 C碳良好的导电性,丰富的介孔带来的优良比表面积,Co纳米颗粒和氮掺杂碳的协同效应以及利于氧吸附的缺陷位点。(2)使用金属有机骨架UiO-66作为模板,在其上原位聚合多巴胺并与Co2+离子配位形成Co掺杂的薄膜聚合物层。在热解过程中,Co配位聚多巴胺在UiO-66模板支撑下碳化,得到的钴氮共掺杂的碳纳米颗粒(Co@NP-T),其具有丰富的介孔以及大比表面积(947.78 m2 g-1)。700℃下热解的钴氮共掺杂碳纳米颗粒表现出出色的ORR催化活性,半波电位+0.863 V,在+0.200 V下的极限电流密度为5.918 mA cm-2,原因可归结为大比表面积和丰富介孔以及三维的纳米颗粒结构,有利于活性位点的暴露和促进氧吸附;过渡金属和氮掺杂改变碳骨架的电子分布,增加了ORR活性位点。