过渡金属及氮共掺杂的多孔碳氧还原催化剂的制备与性能研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yue_pan
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
阴极氧还原反应(ORR)是质子交换膜燃料电池(PEMFC)能量转化装置的关键环节。目前,阻碍该技术广泛商业化应用的困境之一是催化剂的高昂成本和有待提升的性能和稳定性。商业Pt/C是目前广泛使用的催化剂之一,贵金属的高昂价格和稀有储量使得PEMFC的成本居高不下,且存在稳定性较差等问题,因此研发出可替代的低成本、高性能、高稳定性催化剂是降低PEMFC成本从而实现商业化生产的关键一步。其中,过渡金属和氮共掺杂的碳材料是得到广泛关注的非贵金属材料之一,其具备广泛可用的前体、环境友好、对CO中毒的强抗性和对燃料渗透的高免疫性等优点。但与实现大规模生产和应用依旧有一定的距离,主要是因为所制备催化剂性能和稳定性无法达到商业化应用要求,且制备过程存在成本高昂和工艺复杂等问题。本次研究制定了制备过程简单的低成本过渡金属氮共掺杂碳材料催化剂合成方案,通过一系列有效的表征和电化学性能测试,综合分析材料结构成分和制备过程对催化剂性能的影响,探究催化剂中可能的ORR催化活性位点,为ORR机理研究和催化剂制备工艺提供一种理论支持,以此为替代贵金属Pt/C催化剂提供一种可选择的有效方案。本论文的研究内容为:(1)氢键有机框架HOF微米碳棒用作热挥发性模板,在其上原位聚合多巴胺以形成随后与Co2+阳离子配位的薄膜聚合物层。热解后,得到富含sp2 C的氮掺杂型二维碳纳米片,其具有丰富的介孔以及大量的嵌入Co纳米颗粒。由此发现,包封Co纳米颗粒合成的二维碳纳米片表现出显著的ORR催化活性,在800℃的热解温度下合成的样品被发现包含丰富的介孔,以及富含sp2-C的碳封装了大量Co纳米颗粒。Co@MPC-800的半波电位为+0.796 V,在+0.200 V下的极限电流密度为5.492 mA cm-2,动力学电流为51.40 mA cm-2,显著高于商业Pt/C催化剂的20.10 mA cm-2。因此ORR高催化性能归结为:片状sp2 C碳良好的导电性,丰富的介孔带来的优良比表面积,Co纳米颗粒和氮掺杂碳的协同效应以及利于氧吸附的缺陷位点。(2)使用金属有机骨架UiO-66作为模板,在其上原位聚合多巴胺并与Co2+离子配位形成Co掺杂的薄膜聚合物层。在热解过程中,Co配位聚多巴胺在UiO-66模板支撑下碳化,得到的钴氮共掺杂的碳纳米颗粒(Co@NP-T),其具有丰富的介孔以及大比表面积(947.78 m2 g-1)。700℃下热解的钴氮共掺杂碳纳米颗粒表现出出色的ORR催化活性,半波电位+0.863 V,在+0.200 V下的极限电流密度为5.918 mA cm-2,原因可归结为大比表面积和丰富介孔以及三维的纳米颗粒结构,有利于活性位点的暴露和促进氧吸附;过渡金属和氮掺杂改变碳骨架的电子分布,增加了ORR活性位点。
其他文献
【正】 人口数量给社会经济政治影响最为显著,因此也是人口学上争论最多的一个问题。最近,联合国发起世界“50亿人口日”纪念活动.更引起人们对人口数量的极大关注。马克思主
篮球作为集体球类项目,以其独特的健身功能、教育价值以及运动趣味性深受广大中小学生喜爱。为推动“校园篮球”的发展,国家出台了一系列政策纲领,提出要大力推进“校园篮球”工作,2017年教育部提出要形成一批“校园篮球”教育教学工作引领示范典型学校。贵阳市是首批校园篮球试点省市,本文期待通过对贵阳市篮球特色学校篮球运动开展的现状以及政策贯彻落实的情况进行调查分析,提炼出“校园篮球”特色学校发展中的优点,为
目的探讨临床护理路径在老年白内障围术期中的应用效果。方法将80例老年白内障手术患者随机分为观察组和对照组,对照组实行专科护理,观察组给予临床护理路径,比较2组的护理效
改革开放以来,中国经济发展所取得的成就举世公认,但与此同时,社会矛盾频发,利益冲突加剧,正如十九大报告中所指出的,我国社会主要矛盾已经转化为人民日益增长的美好生活需要
胶质瘤是颅内最常见的肿瘤,手术切除,结合术后放化疗仍然是胶质瘤的标准治疗方案。虽然化疗可以延缓疾病进展,但胶质瘤的预后仍然很差。其中,多形性胶质母细胞瘤患者的5年生
近些年,通过大规模神经网络将自然语言单元表示为连续空间向量用以代替传统的离散符号的方法,极大地提升了各种自然语言处理任务的性能。机器翻译作为自然语言处理领域中最具
二叠纪-三叠纪之交是地质历史时期中极其特殊的一段时期,这期间发生了意义深远的环境剧变和生物灭绝事件,它们的成因问题一直是地质学家们研究的热点。此外,该时期也是各种重
COSTCO是众多企业学习和模仿的对象,也是我一直在课堂里作为定价的案例。过去中国消费者对它还比较陌生,随着第一家门店在上海开业,COSTCO一夜之间火爆了。随着COSTCO的热度
本文对种子包衣的起源和发展,种子包衣、丸化的概念、类型、机理,新疆加工番茄生产中存在的问题,丸粒化的作用,丸化包裹内容物及其对新疆加工番茄产生的效益做了详述。如果能
介绍了应用地理信息系统技术,建立西宁市DEM模型,提取地形地貌指标,划分西宁市小流域,并且引进USLE方程对西宁市的土壤侵蚀进行计算分析,得出西宁市土壤侵蚀分布情况。