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石墨烯是以sp2键合的单层或少层碳原子结构，自发现以来就一直备受关注。石墨烯优异的电学、光学和力学性质使其在器件应用领域被当成候选材料。对于一种新材料的研究和应用，可控制备是首先需要解决的问题。近年来人们在这个方面投注了大量精力，取得了很大进展，但是大面积、高质量石墨烯薄膜的获得仍是难点之一。本论文正是以石墨烯的可控制备和褶皱成因为研究目标，基于金属中常见的偏析现象，建立了偏析生长石墨烯的方法，通过理解石墨烯生长的机理，将偏析生长体系进行了拓展。同时，还研究了石墨烯表面褶皱的成因，并提出了褶皱工程的思想。
本论文主要包括以下四个部分：
1.提出石墨烯偏析生长的基本思想。碳的偏析现象广泛存在于各种金属表面。受这一现象启发，从碳-金属相图、碳在金属中扩散的驱动力、碳源供给和石墨烯能量降低等方面进行偏析生长石墨烯可行性的论证，继而提出偏析生长的基本思想，即利用金属体相插层的碳原子，在合适的温度和压强下，将其可控偏析，制备均匀的、大面积的石墨烯薄膜。
2.发展偏析生长石墨烯的方法。实现了金属中掺杂碳的设想，建立了偏析生长所需的实验体系，发展了从金属基底向绝缘基底无损转移生长石墨烯的方法。通过对偏析石墨烯形貌、结构和性质的细致表征，评估了偏析石墨烯的质量。综合考虑偏析生长的温度、金属薄膜的厚度、偏析生长的时间和降温速度等工艺条件的影响，总结优化了偏析生长参数。另外，利用一系列表征手段，追踪了偏析生长石墨烯的碳的来源，认为碳在偏析过程中从金属内部向金属表面扩散，碳源自于金属体相。
3.研究偏析生长的机理，并将其发展成为一种普适性的方法。基于高分辨STM等表征技术，观测并推理了石墨烯偏析生长的过程，认为其主要经历成核铺展和相遇拼接，并可以跨台阶生长，这是大尺寸、高质量的石墨烯制备的基础。不同石墨烯样品氢气高温刻蚀的现象不同，以此分析了厚层石墨烯的生长时机和其产生机制，这有利于提高石墨烯的均匀性。以石墨烯生长机理、碳-金属相图和石墨烯-金属的晶格匹配性研究为基础，偏析生长体系可以扩展到更多的金属表面，比如Co、Cu、Fe。结合金属偏析的不同行为，发展了合金体系以实现石墨烯可控层数的偏析。
4.研究石墨烯褶皱的成因，并提出褶皱工程的思想。以偏析生长和CVD生长的少层石墨烯为研究目标，从大量的统计数据得出结论，认为转移石墨烯的褶皱有三种来源，热膨胀系数差异导致的热应力、生长基底形貌的诱导和转移过程的影响。通过改变生长基底的形貌或者调节转移过程，可以控制褶皱的形貌和密度，以此为起点，提出了褶皱工程的思想。作为示例之一，展示了从阵列石墨烯褶皱到阵列石墨烯纳米带的制备。