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全钒氧化还原液流电池以其超大的存储容量、灵活的结构设计、较低的储能成本以及较高的能量效率等优点在大规模储能技术领域具有强大的竞争力，但其性能的进一步提高也受到了诸多因素限制，其中，电极催化活性是决定电池容量和效率的重要影响因素。本论文聚焦于钒液流电池电极的功能化改性和复合形貌的构建，由点到面系统地研究了催化活性位点，杂元素以及多维结构对电极电催化性能的影响。研究发现，经过元素掺杂及结构设计的功能化电极在钒离子转化中表现出优异的电催化性能，能有效提高钒液流电池的容量、效率以及倍率放电能力。具体内容如下：
1.通过电化学氧化的方法对石墨毡碳纤维电极进行表层剥离和部分氧化，在电极表面引入氧元素作为催化位点，提高电极催化活性。探究了不同电解液和阳极剥离电压条件下电极的催化表现。结果表明阳极氧化剥离提高了电极表面反应的氧化还原可逆性，电池的容量提高了14%。
2.采用水热反应-高温煅烧两步法制备了含大量氮、氧异碳元素的表面褶皱修饰的石墨毡电极，探究了不同反应物用量和煅烧温度对电极催化活性的影响。这种富氮碳膜的包覆使得电极表面石墨化程度降低，同时大量的N和O异碳元素的引入也使电极具有更多的催化位点，对VO2+/VO2+和V2+/V3+电对的转化表现出较高的催化活性。在150mAcm?2的电流密度下，复合电极表现出20.5Ah L-1的放电容量和78.5%的能量效率，并在200个充放电循环中表现出稳定的能量效率。
3.以小分子植酸和尿素为单体，在石墨毡碳纤维表面发生交联聚合反应，生成聚合物包覆层，再经高温热解处理，成功制备出二维碳纳米片修饰的石墨毡复合电极。结果表明纳米片均匀的修饰到石墨毡碳上并引入的大量异碳杂元素N、O、P作为催化活性位点。循环伏安测试中，复合电极对VO2+/VO2+电对的催化过程中将该反应的氧化还原峰电压差值从空白石墨毡的558mV降低至336mV，该电极对V2+/V3+、V3+/VO2+电对同样表现出良好的催化活性。碳片的修饰使得电池的最大功率密度从225mAcm-2提高到300mAcm-2，在150mAcm-2的充放电电流密度下电池的能量效率提高了7个百分点，且在300个循环过程中，电池的能量效率几乎无衰减。
1.通过电化学氧化的方法对石墨毡碳纤维电极进行表层剥离和部分氧化，在电极表面引入氧元素作为催化位点，提高电极催化活性。探究了不同电解液和阳极剥离电压条件下电极的催化表现。结果表明阳极氧化剥离提高了电极表面反应的氧化还原可逆性，电池的容量提高了14%。
2.采用水热反应-高温煅烧两步法制备了含大量氮、氧异碳元素的表面褶皱修饰的石墨毡电极，探究了不同反应物用量和煅烧温度对电极催化活性的影响。这种富氮碳膜的包覆使得电极表面石墨化程度降低，同时大量的N和O异碳元素的引入也使电极具有更多的催化位点，对VO2+/VO2+和V2+/V3+电对的转化表现出较高的催化活性。在150mAcm?2的电流密度下，复合电极表现出20.5Ah L-1的放电容量和78.5%的能量效率，并在200个充放电循环中表现出稳定的能量效率。
3.以小分子植酸和尿素为单体，在石墨毡碳纤维表面发生交联聚合反应，生成聚合物包覆层，再经高温热解处理，成功制备出二维碳纳米片修饰的石墨毡复合电极。结果表明纳米片均匀的修饰到石墨毡碳上并引入的大量异碳杂元素N、O、P作为催化活性位点。循环伏安测试中，复合电极对VO2+/VO2+电对的催化过程中将该反应的氧化还原峰电压差值从空白石墨毡的558mV降低至336mV，该电极对V2+/V3+、V3+/VO2+电对同样表现出良好的催化活性。碳片的修饰使得电池的最大功率密度从225mAcm-2提高到300mAcm-2，在150mAcm-2的充放电电流密度下电池的能量效率提高了7个百分点，且在300个循环过程中，电池的能量效率几乎无衰减。