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有机自旋电子学是自旋电子学的重要分支。构成有机分子的元素轻于过渡族和稀土族元素,自旋轨道耦合的强度较小,并且自旋极化的电流已经被证明可以通过有机分子薄膜传导。因此,有机分子可以用来构成有机自旋电子学器件。另一方面,有机分子薄膜由于其简单的制各方法和可弯折性在自旋电子学器件中有着潜在的应用价值和应用前景。尽管如此,由于有机分子的力学性质和电子结构性质与构成电极的磁性金属存在较大的差异性,因此,有机自旋电子学领域存在一些有待解决的问题。
本学位论文试图从不同的角度,使用第一性原理和分子动力学的方法探讨有机自旋电子学中相关器件中的界面电子结构、金属原子在有机薄膜上的沉积动力学以及通过有机分子的自旋相关输运性质,得到如下成果:
(1)对有机分子三(8-羟基喹啉)铝(Alq3)在磁性金属钴表面的吸附问题进行了基于第一性原理的吸附构型和电子结构的计算。计算结果表明,Alq3分子与金属钴之间的范德瓦尔斯相互作用对于吸附能有重要的贡献。通过表面功函数的计算,证实了吸附在金属钴表面的Alq3分子为meridional同分异构体,并且Alq3分子通过其氧原子与金属钴表面接触。表面投影态密度的计算结果表明Alq3分子的HOMO能级比金属钴的费米面低约2电子伏。电子结构的计算结果与实验结果一致。
(2)对于金属钴原子在Alq3分子薄膜上的沉积过程进行了基于分子动力学的数值模拟。基于第一性原理计算得到的吸附能拟合出的Alq3分子与金属钴原子之间的力学场参数保证了分子动力学模拟结果的精确和可信。金属钴原子以不同的初始动能向处于300K温度热平衡状态的Alq3分子薄膜入射。穿透深度的统计结果表明,穿透深度随初始动能增加而增加。但是,即使对于最大的初始动能(对应于实验上使用的溅射薄膜生长方法),穿透深度仍然小于2纳米。分子动力学模拟结果解释了部分实验中得到的光滑Co/Alq3界面,并指出其它实验中得到的严重的金属原子穿透的主要原因是粗糙的Alq3表面。数值模拟结果不仅解释了实验结果,而且可以用来指导实验如何获得高质量的有机磁性异质结。
(3)对有机分子构成的磁性异质结构的输运性质进行了基于密度泛函理论和非平衡格林函数方法的计算研究。计算中使用的分子中由两个苯环构成,并且苯环平面之间的夹角可以通过化学修饰的方法改变。两个磁性电极的磁矩方向有相同和相反两种情况。两种情况下磁性单分子结的电导的比值并不随着苯环之间夹角而发生显著的变化。当两个磁性电极的磁矩方向相同时,自旋向上的通道和自旋向下的通道电导之间的比值同样并不随着苯环之间夹角而发生显著的变化。磁性金属电极和单个有机分子构成的单分子结的透射几率可以分解为两种贡献的乘积。其中一项依赖于磁性金属电极的态密度,而另外一项依赖于有机分子中两个苯环平面之间的夹角。
(4)对Co/Alq3/Co有机磁性隧道结的自旋相关输运性质进行了初步的计算和研究。由于现有的计算软件中采用的交换关联势的局域密度近似和广义梯度近似不能准确的得到Alq3分子最低未占据能级的位置,因此初步的计算结果尚不能令人满意,因此需要使用基于多体微扰理论的方法才能得到正确的结果。这方面的工作正在进行中。