【摘 要】
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TiO_2半导体材料因其具有高的光催化活性、廉价及易得等优点,其在环护和光催化领域引起了广泛关注。但TiO_2光催化剂对光源吸收范围有限、光生载流子易发生复合、吸附性能差以及难回收利用等问题严重限制了其使用范围。本论文以5A沸石分子筛为载体,通过溶胶-凝胶法合成出TiO_2/5A沸石分子筛复合材料,并对其进行锰、氮单一元素掺杂与共掺杂改性,降低TiO_2光生电子-空穴的复合几率提高其可见光催化活性
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TiO2半导体材料因其具有高的光催化活性、廉价及易得等优点,其在环护和光催化领域引起了广泛关注。但TiO2光催化剂对光源吸收范围有限、光生载流子易发生复合、吸附性能差以及难回收利用等问题严重限制了其使用范围。本论文以5A沸石分子筛为载体,通过溶胶-凝胶法合成出TiO2/5A沸石分子筛复合材料,并对其进行锰、氮单一元素掺杂与共掺杂改性,降低TiO2光生电子-空穴的复合几率提高其可见光催化活性,并达到可重复使用的目的,拓宽其应用范围。通过调控TiO2/5A沸石分子筛复合材料的TiO2负载量,优化其光催化降解效率,借助XRD、XPS、FTIR、SEM-EDS、UV-vis和PL等测试方法对其晶型结构、元素组成、形貌和光催化活性进行表征分析。研究结果表明,当TiO2的负载量为20%时,在可见光照射下,80 min内对孔雀石绿降解效率达到92%,具有较优的光催化性能,并且负载后的样品比表面积显著增加,热稳定性提高。在可见光照射下,TiO2/5A沸石分子筛复合材料对孔雀石绿的降解效率明显高于纯的TiO2粉体以及纯的5A沸石分子筛,这主要是因为TiO2/5A沸石分子筛复合材料的光催化降解性能和载体吸附性能的协同作用,从而获得较高的光催化活性。为了更好的利用太阳光、降低光生电子-空穴的复合几率提高TiO2/5A沸石分子筛复合材料可见光催化活性,进一步对其进行离子掺杂改性。研究结果表明,锰、氮共掺杂TiO2/5A沸石分子筛复合材料较单元素掺杂有更高的光催化活性,当锰、氮共掺杂TiO2时,锰、钛的摩尔百分比为n（Mn）:n（Ti）=0.5%,氮、钛的摩尔百分比n（N）:n（Ti）=10%时,在可见光照射下,60 min内对孔雀石绿降解效率达到97%,光催化降解效率达到最高,这主要是因为锰离子能够对光生载流子的复合产生抑制作用,同时氮掺杂可拓宽TiO2光响应范围,从而获得较高的可见光催化活性。此外,锰、氮共掺杂TiO2/5A沸石分子筛复合材料经过5次循环使用后,对孔雀石绿的降解效率依然维持在88%以上,表明其具有较好的催化循环稳定性。
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