新型聚氨酯/纳米生物玻璃复合支架材料的制备及性能研究

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构建具有良好生物相容性、特定的可塑性和三维多孔结构的支架材料是当今骨组织工程研究的一个重要方向。聚氨酯(PU)由于具有很好的生物相容性及分子结构可设计性,易于加工成型等特点可应用于生物医用材料领域,但缺乏生物活性基团或细胞信号分子,影响了其应用范围。生物活性玻璃(BG)具有较高的生物活性、生物相容性、较高的骨结合强度和骨诱导作用,是一类重要的骨修复材料。将聚氨酯与生物活性玻璃复合有望得到既有良好生物相容性、良好力学性能及可控降解速率的三维多孔支架材料。采用两步法,先以聚己内酯(PCL)和聚乙二醇(PEG)为多元醇,二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)为单体,二甘醇(DEG)、2,2-二氢甲基丙酸(DMPA)和N-甲基二乙醇胺(MDEA)为不同扩链剂进行扩链反应,再与交联剂过氧化苯甲酰(BPO)进行自由基聚合,制备了一系列MDI/PCL-PEG聚氨酯(polyurethane,PU)水凝胶。采用红外光谱、扫描电镜和差示热扫描对聚氨酯进行了表征,测定了其接触角和溶胀度,并研究了扩链剂种类以及多元醇混合比例对PU亲水性、溶胀度、形态结构以及热效应的影响。结果表明采用不同的扩链剂成功合成了聚氨酯。以DEG为扩链剂制备的PU亲水性较差且表面致密没有孔隙结构,而以MDEA为扩链剂制备的PU亲水性较好且有明显的孔洞结构;随着PCL与PEG混合多元醇中PEG的含量的增大,接触角减小,亲水性改善,溶胀度增大,材料表面结构更疏松,出现孔洞结构。采用溶胶-凝胶法,以PEG-20000为分散剂制备出了纳米生物活性玻璃(NBG),并采用FT-IR、X-衍射射线(XRD)和透视电镜(TEM)对其进行了表征。结果表明制备的NBG为非晶状态,其粒径约为100 nm左右。采用全水发泡工艺制备出了多孔的PCL-PEG/MDI/DEG聚氨酯支架材料。以水为发泡剂,发泡后的聚氨酯亲水性增强,溶胀度显著提高,孔洞结构有了明显的改善,孔隙增大,孔洞变多,结构更疏松。采用超声分散搅拌技术,制备了NBG不同含量的一系列聚氨酯/纳米生物玻璃(PU/NBG)复合支架材料,采用FTIR和SEM对其进行了表征,并研究了NBG含量对复合支架表面形貌、截面形貌、孔隙率和溶胀度等的影响。结果表明PU/NBG复合支架具有三维多孔结构,孔径约为50-100μm,随着NBG含量的增加,复合材料的孔洞增多,结构更疏松,溶胀度增强,孔隙率增大。将PU支架材料和PU/NBG复合支架材料分别放入缓冲溶液PBS中进行了体外降解实验,表征了PU支架材料和PU/NBG复合支架材料的吸水率、失重率、孔隙率、形貌以及PBS溶液的p H变化。结果表明两者的吸水率和失重率都随着降解的进行而逐渐增大,而PBS溶液的p H值则呈下降趋势,其中PU/NBG复合材料的p H下降稍明显。复合支架材料的失重率一直比聚氨酯支架材料高,降解前期的PU/NBG的吸水率和孔隙率都低于聚氨酯支架材料,但10天后则明显高于PU支架材料。30天吸水率和孔隙率变化趋于稳定。随着降解进行,两种支架材料的孔洞呈增加的趋势,结构变得疏松,且PU/NBG复合支架材料的孔洞增加更明显,分布更均匀。
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