滑动弧低温等离子体物理化学特性的数值模拟及实验研究

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滑动弧放电是一种低温等离子体发生方式,由于具有较高的能量利用率,并且同时兼具高非平衡度、高电子密度和电子温度,在环境化工和能源等领域有广泛应用前景。大量的工业应用研究已经尝试中,但是控制滑动弧等离子体发展的物理化学机制尚没有得到准确而系统的描述。基于此背景,本文采用数值模拟并辅助实验的方法来研究滑动弧放电的物理化学特性,主要研究内容如下:(1)等离子体的电弧温度场、电场和导电区域尺寸是确定电子温度、电子密度、化学反应速率以及能量效率的重要参数。对气流量为1.43L/min和6.42L/min时50Hz交流滑动弧放电的电参数进行了测量;用瞬态的电弧模型描述滑动弧的能量传递,并用近似的介质电导率和热扩散系数对模型进行简化,解决了由于电弧结构变化所导致的移动边界问题;模拟求得等离子体的电弧结构、电场强度和动态温度场等参数的演化。其中,电弧电场的模拟值与实验值基本吻合,计算得到电弧轴心温度可以达到5700-6700K。研究结果表明,气流直接影响电弧结构和电流密度进而影响电弧电场和温度分布,在一个放电周期中电场呈先减小后增大的趋势。(2)将电弧等离子体瞬态Elenbaas-Heller模型与麦克斯韦方程组联立,建立一个描述大气压交流滑动弧等离子体放电的非线性模型。通过分析电参数的变化规律探索交流滑动弧放电的自磁特性。研究结果表明,气流量的增加会改变自磁场的演化。气流和自磁场联合作用决定了弧柱结构的变化。具有较小弧半径和较大轴向曲率的电弧段的局部磁场强度和自磁压力会高于其他弧段,这会加剧等离子体放电的不稳定性。(3)滑动弧等离子体的电子温度、电子密度和非平衡度是表征等离子体热力学性质的重要参数。根据较高电流时AlⅠ396.1nm的Stark展宽求得电离子体电子密度沿反应器轴线的分布情况;用瞬态的双温度模型描述等离子体放电的能量传递。模拟条件下电子密度可以达到1021~1022m-3数量级,电子密度变化情况符合实验结果;电子温度在一个放电周期的中间60%时间可以大体保持在1.3-1.8eV,并呈现先减小后增大趋势,与根据文献提供的公式的计算结果一致;等离子体的非平衡度和电子温度与电弧电场强度变化趋势相似,增大气流量并不能显著提高非平衡度。(4)在假设的温度分布的基础上建立一个描述气液两相滑动弧反应动力学的数学模型。模拟求得的OH粒子分布规律符合光谱诊断结果;研究结果表明较高的温度适于产生OH,并且OH生成量沿反应器轴线有先增大后减小的趋势;模型能较为准确地预测H2O2和H2的生成量;固定氧气流量时,增大水流量可以提高H2O2和H2的生成量。(5)以模拟有机污水正丁酸溶液为研究对象,研究了系统参数对降解效果的影响。并进行了滑动弧等离子体分别与TiO2光催化和H2O2联合降解有机污水的研究。结果表明,较高的氧气流量对降解有促进作用;TiO2含量为0.5mg/L时,协同效果最明显;提高H2O2投加量并拉长放置时间,会提高降解效果。
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