【摘 要】
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本论文通过考察影响原料煤溶胀的因素,首次制备了基于溶胀效应的分散型铁系催化剂,然后考察了其在煤-油共处理体系中的应用,深入研究了溶胀型铁系催化剂对两种经溶胀处理的原
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本论文通过考察影响原料煤溶胀的因素,首次制备了基于溶胀效应的分散型铁系催化剂,然后考察了其在煤-油共处理体系中的应用,深入研究了溶胀型铁系催化剂对两种经溶胀处理的原煤(神华烟煤和内蒙褐煤)和两种配油(LGAR和Du-84)共处理反应体系的影响,并初步揭示了溶胀煤与配油共处理反应的反应机理。首先通过对原料煤溶胀因素的考察发现:较低的煤剂比、较高的溶胀温度、较长的溶胀时间都有利于两种原料煤溶胀率的提高;极性溶剂对原料煤的溶胀率远远高于非极性溶剂、高于单一溶剂;神华烟煤经酸处理脱灰后,孔结构变大,溶胀率增大。同时,我们首次实现基于溶胀效应制备油溶化超细共炼催化剂,并首次发现溶胀溶剂中金属盐对煤可以产生明显的溶胀促进效应。此外,通过对溶胀煤样进行TEM分析表明,溶胀煤样结构松散,边缘粗糙。而通过A和铁盐同步溶胀制备的负载溶胀型催化剂颗粒在烟煤上呈均匀分散状态,粒径均一。通过对煤/油共处理催化剂的制备方法比较发现,负载溶胀型铁催化剂的促进液化的效果最好,负载型铁催化剂的催化效果好于重油中分散型铁催化剂。负载溶胀型铁催化剂仅仅可以提高轻油收率的选择性,而且还能促进共炼反应体系中前沥青烯向沥青烯的转化。此外,通过对催化剂的XRD分析表明,负载溶胀型铁催化剂和负载型铁催化剂都是以非晶态、高分散的状态存在于煤表面。其中,在有机溶剂A中制备的催化剂具有高分散、高活性,不易团聚等特点;催化剂Fe2S3最终转化为高活性的Fe1-xS。
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