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随着硝酸盐污染的日益恶化,硝酸盐会导致婴儿患上高铁血红蛋白症,已经成为世界性的环境问题。为此,迫切需要研究开发水中硝酸盐去除技术。其中化学催化还原被认为是最有应用前景的一种方法。目前对硝酸盐的催化还原研究主要集中在催化剂的催化活性和选择性上。本文在制备高比表面积纳米催化剂的基础上,采用甲酸作为还原剂,系统探索催化还原对硝酸盐的去除效能、影响因素、反应调控等方面。本研究采用热分解法制备了纳米SnO2载体,采用湿式浸渍法制备了纳米Pd/SnO2催化剂,重点考察了煅烧温度和(n(NaNO3):n(SnCl2))摩尔比对SnO2粒径及比表面积的影响。并对SnO2和Pd/SnO2进行了XRD、TEM、SEM及BET比表面积等分析表征。结果表明,热分解法和湿式浸渍法均可以制备出粒径在9.0 nm～10.0 nm左右的纳米级SnO2和Pd/SnO2颗粒。为了获得高比表面积的SnO2载体,煅烧温度宜控制在400℃左右;煅烧温度更高反而会降低SnO2的BET比表面积,同时增大晶粒粒径;但温度过低也会降低SnO2的BET比表面积,却对晶粒粒径影响较小。反应混合物(n(NaNO3):n(SnCl2))摩尔比宜控制在40:1~50:1,该摩尔比升高会降低SnO2的BET比表面积,而对晶粒粒径影响较小;该摩尔比降低会降低SnO2的BET比表面积,同时增大晶粒粒径。对于本研究范围内的Pd/SnO2负载比下,煅烧温度对Pd/SnO2的影响可以忽略。对以甲酸为还原剂的Pd/SnO2催化还原硝酸盐体系,考察了反应时间、Pd/SnO2负载比、反应温度、甲酸投加量、硝酸盐初始浓度、氧气及pH等因素对催化还原去除硝酸盐的影响。结果表明,在Pd/SnO2负载比2%～7%内、反应温度20～50℃内和甲酸投加量4.0～24.0 mmol/L内,Pd/SnO2的催化活性为0.70～9.48 mg/(min gcata),其选择性为45～67 %。Pd/SnO2的催化活性与负载比、温度和甲酸投加量正相关;而随pH的升高先升后降,最佳pH为3。反应温度升高及pH降低都能够提高Pd/SnO2的选择性。甲酸-Pd/SnO2催化还原硝酸盐体系之还原反应的调控策略为,反应温度宜控制在40~50℃内,可以同时获得较高的催化活性和选择性,温度过高对催化活性和选择性影响很小,温度过低会降低催化活性和选择性;pH值应严格控制在3左右,pH升高会降低催化活性和选择性,pH降低催化活性迅速降低,而对选择性影响不大。甲酸与硝酸盐的摩尔比宜大于4:1,以有效抑制pH的上升,同时获得较高的催化活性和选择性。单金属Pd/SnO2催化还原硝酸盐的作用机理可能是基于SnO2的半导体性质,硝酸盐的氧原子与SnO2表面产生的氧空位发生反应,将硝酸盐转化为亚硝酸盐,而亚硝酸盐在Pd-H作用下还原为氮气或氨氮。甲酸-Pd/SnO2催化还原硝酸盐反应符合L-H的一级反应动力学模型,反应速率常数k为2.9533 min-1,表观吸附常数K为0.0044 L/mg。在室温20～40℃和甲酸浓度4.0～1.6 mmol/L内,反应速率r与反应温度的关系为k∞T2.2477,反应速率r与甲酸浓度的关系为k∞C0.6968。