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随着社会的进步和经济的迅速发展,水资源已成为日益匮乏的资源,而水污染也愈发严重。抗生素作为一种新兴有机污染物,对自然环境和人类健康构成潜在威胁,其造成的污染问题日趋严重,探究一种有效的抗生素去除方法已成为环境领域目前的研究热点。零价铁(ZVI)具有储量丰富、价格低廉、还原性强、环境友好等优点,在地下水污染修复和地表水污染治理中发挥了重要的作用。但是,零价铁在空气中暴露会在表面形成一层致密的氧化膜,且其电子选择性差,适用的pH范围较窄,这在一定程度上抑制了其反应活性。而对零价铁进行硫化改性可以改进这些不足。另外,氧气也是一个很重要的影响因素,地下水是厌氧环境,地表水是好氧环境,研究不同氧气条件下的反应效果对实际应用也具有重要指导意义。本文选取抗生素中的氯霉素(chloramphenicol,CAP)作为目标污染物,利用含硫化合物对ZVI进行硫化改性,主要探索在厌氧和有氧条件下,硫化零价铁(S-ZVI)去除CAP的性能与机理。本研究采用湿法硫化的方式,利用硫化钠对普通微米零价铁进行硫化改性,制备硫化微米零价铁(S-ZVI)材料,并通过添加不同含量的硫化钠制备出不同S/Fe摩尔比的S-ZVI材料。结果表明,硫化能显著增强ZVI对CAP的去除效果。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线能量色散谱(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)和X射线衍射(XRD)等表征手段研究硫化前后ZVI的表面形态、化学成分和组成结构。发现与ZVI相比,S-ZVI的表面疏松多孔,粗糙度显著增加,材料表面引入了 S元素,以FeSx的形式负载在ZVI表面。另外不同S/Fe摩尔比下制备出的S-ZVI材料,表面形态也存在一定的差异。本研究首先探索了不同S/Fe摩尔比的S-ZVI材料对CAP的去除效果,发现当S-ZVI的S/Fe摩尔比为0.028时,CAP的去除效率最高,过高或者过低的S/Fe摩尔比都会降低S-ZVI的反应活性。接着分别探索了 S-ZVI(S/Fe=0.028)材料在厌氧和好氧体系下对CAP的去除效果。结果表明,厌氧条件下S-ZVI对CAP的去除率均在90%以上,明显高于好氧条件,并且与单独的ZVI体系相比,S-ZVI对CAP的去除率提高了20%～50%,硫化提高了 ZVI的反应活性。此外,本研究系统探索了各种影响因素(如初始pH、S-ZVI投加量、CAP初始浓度、反应温度、离子强度等)对CAP去除效果的影响。结果表明,较低的pH下,ZVI更易腐蚀,有利于S-ZVI对CAP的去除。由于S-ZVI的反应活性位点有限,CAP的去除率随着初始浓度的升高而降低。而随着S-ZVI投加量的增加,CAP的去除率升高。反应温度升高则加快了分子运动从而提高了反应速率,离子强度的升高在有氧条件和厌氧条件下具有不同的作用效果。对于有氧条件,由于氧气的介入,进行了氧化降解和还原降解机制的探讨。通过对有氧条件下反应体系中的溶液进行超高效液相色谱-串联质谱(HPLC-MS/MS)分析,发现CAP降解过程的发生主要由于ZVI的还原作用。通过质谱分析进一步确认了三种还原产物,分别是CAP-O、CAP-20和CAP-20-Cl。S-ZVI去除CAP的过程是首先将CAP分子上硝基(-NO2)基团上的2个氧原子还原,然后再脱去1个氯原子。通过测定反应前后溶液的TOC值,发现CAP的矿化率只有10%左右。另外,羟基自由基和硫酸根自由基的猝灭实验表明反应过程中没有羟基自由基和硫酸根自由基产生,不存在此类自由基相关的氧化降解过程。