【摘 要】
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甲烷无氧芳构化反应的深入研究对于了解C-H键活化的本质具有重要的科学意义.近年来引起了世界众多著名催化研究小组的关注.该文以其中一些关键问题进行了深入研究,取得了部分
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甲烷无氧芳构化反应的深入研究对于了解C-H键活化的本质具有重要的科学意义.近年来引起了世界众多著名催化研究小组的关注.该文以其中一些关键问题进行了深入研究,取得了部分有意义的进展.此外,Mo物种在结构和在分子筛中的定位,也是决定该催化剂活性的主要因素.通过综合反应条件下的ESR,<1>HMASNMR,2D<27>AlMultiple-quantumMASNMR技术,并结合分子模拟计算,得到以下结论,即迁移到分子筛晶格孔道内并通过氧桥定位于分子筛骨架铝上的具有C<,2v>对称性Mo物种是催化活性中心前驱态,它在甲烷无氧芳构化反应的速度决定步骤——C-H键的断裂中起到决定作用.此外通过多种程序升温实验证明在反应过程中催化表面存在多种积碳,即碳化钼中的碳,与碳化钼相联的积碳以及两种沉积在分子筛酸性位上的积炭.后二者被认为是甲烷无氧芳构化失活的主要原因.通过分子筛和脱铝可以抑制这些芳香类积碳的生成而达到改善催化剂稳定性的目的.该研究设计并建立了一套可以用于原位研究高温催化反应的NMR装置.
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