论文部分内容阅读
在我国,煤炭资源相较于其他化石能源更为丰富,在整个能源结构中占据着极为重要的地位,煤炭资源的生产和利用关乎着社会经济的发展。然而煤燃烧产生的烟气含有多种污染物,如SO2、NOx、Hg0和VOCs等,近年来SO2和NOx排放已得到有效控制,处理技术日益成熟,而Hg0和VOCs对生态环境和人类健康潜在的巨大危害正受到人们的广泛关注。Hg0是一种具有剧毒性、易挥发性、生物富集性的全球性污染物,VOCs可引发光化学污染、臭氧层破坏、雾霾等严重的大气污染问题,本文选取挥发性有机物的代表甲醛为研究对象,用催化氧化的方法同时去除单质汞和甲醛。本文采用浸渍法制备了一系列CoOx-MOx/ACs（M为Ce、Fe、Mn、Cu、Ni,ACs代表硫酸浸渍的活性焦）的催化剂,在模拟燃煤烟气的条件下,考察了不同CoM/ACs催化剂在110-310℃温度区间内同时脱汞脱甲醛的性能,选择最佳的CoOx-CeO2/ACs催化剂进行后续的研究。本论文研究了Co/Ce不同摩尔比、不同烟气组分（O2、NO、SO2、H2O）对CoOx-CeO2/ACs催化剂同时脱汞脱甲醛效率的影响,同时研究了甲醛和汞的存在对对方脱除效率的影响以及研究了该催化剂的稳定性。此外,本研究对反应前后的一系列催化剂进行了BET、SEM、XRD、XPS、H2-TPR和FT-IR表征,并结合实验结果和表征结果对催化剂的性质进行了分析,合理的探讨了Co8Ce3/ACs（8表示负载的CoOx和CeO2质量分数,3表示Co/Ce的摩尔比,Co代表CoOx,Ce代表CeO2）催化剂同时脱汞脱甲醛的反应机理。实验结果表明:在同时脱汞脱甲醛反应条件下,相比于负载其他的金属氧化物,CoCe/ACs催化剂在190℃时具有相对较高的汞去除效率和甲醛去除效率。在Co/Ce摩尔比为3时,即Co8Ce3/ACs催化剂显示了最高的汞和甲醛去除效率分别为69.43%和71.07%。考察烟气组分影响时发现,O2对于同时脱汞脱甲醛反应具有关键作用,H2O和SO2的存在对Co8Ce3/ACs催化剂脱汞脱甲醛都有一定的抑制作用,而NO对汞的去除有小小的促进作用,对甲醛的去除有不利影响。根据表征分析结果可知,Co8Ce3/ACs催化剂良好的去除性能与钴氧化物在载体上的高度分散、载体良好的结构特性、强氧化还原能力以及载体表面高活性的羟基自由基等有关,钴氧化物和铈氧化物之间的协同作用提高了活性氧的移动性促进了汞和甲醛的去除。在汞和甲醛的去除过程中,Co8Ce3/ACs样品主要起的是氧化作用,吸附只占去除效率的一小部分。另外,Co8Ce3/ACs催化剂在60 h内脱汞脱甲醛的稳定性较好。综合Co8Ce3/ACs样品的优点,对其再进一步优化可能在实际工业上有较好的应用前景。