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酸雨是全世界面临的主要环境问题之一，而SO2是造成酸雨的罪魁祸首，因而对其排放的控制是我国环保工作当今乃至未来相当长时间内的重要任务之一。众多烟气脱硫技术中，可再生干法脱硫技术，由于耗水量少，无二次污染并易实现硫的资源化等特点，是烟气净化技术发展的方向。本课题组前期研究的载钒活性炭(焦)催化-吸附剂(V2O5/AC)在燃煤锅炉的排烟温度(120～200℃)下，具有良好的脱硫活性，并且可以同时脱去烟气中的氮氧化物(NOx)，汞和可挥发性有机污染物，极具应用前景。同其他催化-吸附剂一样，V2O5/AC吸硫饱和后的再生在整个脱硫技术中的作用也十分关键，它关系到后续脱硫活性以及硫资源化的经济性。已有的方法可将其在含NH3气氛或惰性气体中于300～400℃下实现再生。前者将吸附的硫转变成固体硫-铵盐，可一步实现硫的资源化，而硫-铵盐的需求量相对较小。后者释放出的高浓度SO2，需要进一步后续处理。最好将其转化为硫磺，这就需要建立另外的催化还原单元与脱硫和再生单元相联接，势必造成占地面积大，操作运行费用高等问题。将催化-吸附剂再生和制备硫磺在一个单元中同时进行是一个理想的选择，但这要求催化-吸附剂具有双功能，即在烟气环境中具有催化氧化吸附SO2的能力和在再生阶段的H2气氛中具有催化还原释放出的浓SO2生成硫磺的能力。
本论文研究在V2O5/AC中添加了WO3、MoO3、Fe2O3或CoO，得到的二元组分催化-吸附剂均具有这种双功能。其中，CoO的添加效果最佳，所形成的V2O5-CoO/AC催化-吸附剂除了在200℃具有很好的脱硫活性，在380℃ H2气氛中采用独特的尾气循环工艺进行再生(简称为H2循环再生)，不仅可以较好的恢复后续脱硫活性，而且过程中还可以得到较多的硫磺，同步实现硫的资源化，为低温脱硫催化-吸附剂开辟了一条新的再生途径。此外，论文中还揭示了再生尾气循环对再生和制备硫磺的本质影响和机理，以及尾气循环再生和制备硫磺过程对后续脱硫活性的影响原因。以上所述为本论文的主要创新点所在。
论文的主要进展和研究结果如下：
(1)为H2再生制备硫磺而向V2O5/AC中添加的金属氧化物对催化-吸附剂脱硫的作用较小，在烟气脱硫过程中对SO2起主要催化氧化作用的仍然是V2O5。无论是V2O5/AC催化-吸附剂，还是添加了CoO后形成的V2O5-CoO/AC催化-吸附剂，在传统的开放式H2再生中的再生本质，都是载体AC对硫酸(盐)的还原，气氛的影响不大，并且都没有硫磺生成。
(2)在H2循环再生中，V2O5/AC几乎得不到硫磺，而V2O5-CoO/AC却可以得到较高的硫磺收率。整个循环再生过程中发生了一系列的变化：首先AC开始还原硫酸(盐)释放出SO2，这一反应与催化-吸附剂担载的组分无关，然后部分SO2与H2于较高温度(≥350℃)下在氧化钴的催化作用下反应生成H2S和硫化钴；H2S再与剩余的SO2在载体AC上通过Claus反应生成硫磺。
(3)再生与硫磺制备的耦合过程中所发生的硫的形态转变，导致再生后催化-吸附剂上有残余硫，会影响二次脱硫活性。这些残余硫不仅占据了催化-吸附剂用于储存硫酸的有效微孔孔道，而且提高了其表面酸性，使二次脱硫硫容降低。再生后进行H2吹扫可以将部分残余硫转化为H2S，减少残余硫的量，从而提高二次硫容。
(4)TPD，TPO和XPS图谱的分析表明再生结束后V2O5-CoO/AC催化-吸附剂上残留的硫物种主要有硫化物、亚砜、砜、亚硫酸(盐)和硫酸(盐)。从化学键上分，有硫氧键、硫碳键、硫氢键以及难以在惰性气体中热脱附的金属-硫键。造成这些残余硫的原因，是多种气相硫(包括气相硫磺微粒)与催化-吸附剂相互作用的综合结果。在再生过程中，V2Co0.5/AC上表面硫的总量先减少再增加，最后又减少。其形态的总体变化趋势是氧化态向还原态变化。
(5)用H2S/H2混合气作为再生气体，模拟该技术在实际应用中的真实情况(即将含有H2S和H2的再生尾气用于下一次的再生)，发现硫磺收率大大提高。通过控制通入H2S和H2的量以及选择合适的再生温度，即能够得到满意的硫磺收率，又可以保证后续脱硫活性。
(6)在实验范围内，无论是H2单独循环再生，还是H2S/H2混合气循环再生，经数次“脱硫-再生”连续操作，脱硫硫容和硫磺收率均表现出很好的稳定性。