【摘 要】
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近年来,电子设备和电动汽车等清洁式交通工具以及石油、天然气等不可再生能源消耗加剧对二次电池的发展要求越来越高。锂硫电池具有1675 m Ah?g-1的理论放电比容量和2600 Wh?kg-1的能量密度,是发展前景最理想的二次电池之一。但是锂硫电池目前仍存在几个问题:硫单质及其放电终产物的导电性差导致活性物质的利用率低;充放电过程中,多硫化物易溶解导致穿梭效应及正极体积膨胀;金属锂负极的枝晶现象使电
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近年来,电子设备和电动汽车等清洁式交通工具以及石油、天然气等不可再生能源消耗加剧对二次电池的发展要求越来越高。锂硫电池具有1675 m Ah?g-1的理论放电比容量和2600 Wh?kg-1的能量密度,是发展前景最理想的二次电池之一。但是锂硫电池目前仍存在几个问题:硫单质及其放电终产物的导电性差导致活性物质的利用率低;充放电过程中,多硫化物易溶解导致穿梭效应及正极体积膨胀;金属锂负极的枝晶现象使电池比容量衰减加快,循环稳定性变差。为了克服活性物质利用率低和穿梭效应的问题,本文通过正极结构改性的方法制备多孔碳@硫（HPC@S）和网状碳纳米管包覆多孔碳@硫（CNTs/HPC@S）复合电极材料来改善电化学性能。具体研究内容及结果如下所示。（1）以酚醛树脂为碳源,氢氧化钾为活化剂制备多孔碳材料。本部分实验主要分为两部分:利用控制变量法,分别研究不同的碱碳比和不同炭化温度下制备HPC@S复合电极材料对锂硫电池电化学性能的影响。结果表明,当树脂的炭化温度为600,碱碳比为3时制备的HPC@S复合电极材料的电化学性能最好,在0.1C的放电倍率下,初始放电比容量为968.4m Ah?g-1,充放电循环300次后,容量保持在486.5m Ah?g-1,容量保持率为50.2%,具有良好的循环稳定性。这可以归因于多孔碳材料的高硫负载和优异的导电性。多孔碳的碳壳还可以充当强的物理屏障和吸附剂来抑制多硫化物溶解。（2）在前述实验基础上,以HPC作为结构骨架,研究利用溶液分散法以不同比例的网状CNTs包覆HPC@S得到的CNTs/HPC@S复合结构材料对锂硫电池电化学性能的影响。结果表明,当网状CNTs与HPC的比例为5时电化学性能最好。在0.1C电流密度下,初始放电比容量可达到1279.6m Ah?g-1,300次循环后,放电比容量依然可以保持707m Ah?g-1,容量保持率为55.3%。在0.2C和0.5C高电流密度下,CNTs/HPC@S-5复合电极循环150次后放电比容量分别达727.8 m Ah?g-1和589.1m Ah?g-1,具有良好的循环稳定性及倍率性能。这是因为在HPC作为结构骨架的基础上,CNTs也可以作为载硫体并提供相连的电子传输通道,在大大提高S和Li2S的导电性和利用率的同时,对抑制“穿梭效应”起到了更明显的作用。
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