【摘 要】
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热活性延迟荧光（TADF）材料理论内量子效率达100%,且不含重金属原子,被誉为第三代有机电致发光材料。自2009年Adachi团队将TADF材料应用在电致发光器件中以来,有机TADF材料引起了广大科研工作者的关注。目前,红、绿、蓝三基色的TADF材料已获得快速发展,其电致发光器件效率已接近乃至超过30%,可与传统的磷光材料相媲美。尽管如此,TADF材料仍存在以下几方面的科学问题亟需解决:（1）T
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.51773021,51915530197,U1663229,51473140）； 江苏省六大人才高峰项目（XCL-102）； 江苏省高校自然科学基金（No.19KJA430002）； 江苏省研究生科研与实践创新计划项目（SJCX 20-0977）；
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热活性延迟荧光（TADF）材料理论内量子效率达100%,且不含重金属原子,被誉为第三代有机电致发光材料。自2009年Adachi团队将TADF材料应用在电致发光器件中以来,有机TADF材料引起了广大科研工作者的关注。目前,红、绿、蓝三基色的TADF材料已获得快速发展,其电致发光器件效率已接近乃至超过30%,可与传统的磷光材料相媲美。尽管如此,TADF材料仍存在以下几方面的科学问题亟需解决:（1）TADF材料较小的能隙差导致其振子强度较弱,高效率发光的材料体系少;（2）材料发光寿命相对较长,易导致三线态激子湮灭;（3）基于TADF材料的溶液加工型电致发光器件性能较差。因此,开发高效稳定的TADF材料具有重要的基础研究意义。为了进一步探讨TADF材料与性能的关系,本论文以二苯基砜为受体（A）单元,以9,9-二甲基吖啶为给体（D）单元,设计合成了三个系列的TADF材料,并通过核磁氢谱和碳谱、飞行时间质谱及单晶X射线衍射确证了化合物结构;利用密度泛函理论、稳态/瞬态荧光光谱、循环伏安法、热失重分析等手段系统研究了材料的光物理、电化学及热稳定性能;以这三个系列的TADF材料为发光层掺杂剂,采用溶液加工法制备了器件,研究了其电致发光性能。论文主要研究内容如下:（1）以二苯基砜为受体,9,9-二甲基吖啶为给体,苯环为π桥,合成了系列D-π-A型化合物DPS-1～DPS-4,重点研究了给受体单元的连接位置对材料性能的影响。结果表明:四个化合物都具有较好的热稳定性,其热失重5%时的温度均超过了300℃。所有化合物在固体薄膜中都呈现出TADF性质,且其最大发射波长为437～467nm,其中化合物DPS-3和DPS-4具有力致变色（MCL）特性。以这类化合物为发光层掺杂剂,采用溶液加工法制备了蓝光器件,基于化合物DPS-3的器件性能最优,其最大外量子效率(EQEmax)达到了5.26%。（2）为了进一步提高材料的发光效率,论文在化合物DPS-1～DPS-4的基础上,去除苯环π桥,设计合成了一系列D-A型化合物DPS-5～DPS-8。这类分子可有效减少分子内转动,抑制非辐射跃迁,提高材料的发光效率。论文通过稳态-瞬态荧光光谱重点研究了这类化合物的结构-性能关系。结果表明:四个化合物都具有TADF性质,并且在固体薄膜中的发光效率最高可达99.7%,这类D-A型分子还同时呈现出聚集诱导荧光增强（AIEE）、室温磷光（RTP）、力致发光（ML）特性。理论计算及单晶结构表明这是由分子内空间电荷转移（TSCT）特性导致的。进一步以这类D-A型TADF材料为发光层掺杂剂,采用溶液加工法制备了器件,基于化合物DPS-7的器件EQEmax高达20.07%。（3）为了深入研究分子结构与TSCT型TADF材料的性能关系,论文在化合物DPS-6的基础上,引入第二个给体单元,调控分子内电荷转移效应,设计合成了D2-A型化合物DPS-9、DPS-10和DPS-11,重点研究了给体单元的种类及连接位置对化合物性能的影响。研究结果表明:第二个给体单元的引入有利于提高材料的热稳定性,化合物DPS-9和DPS-10热失重5%时的分解温度都超过了350℃,三个化合物都呈现出TADF性质,且具有较高的发光效率（PLQY:70～98%）。以这类化合物为发光层掺杂剂,采用溶液加工法制备了器件,基于化合物DPS-9的器件EQEmax高达21.73%。
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