【摘 要】
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本论文系统研究和表征了以碳纳米管为载体的钌系催化剂—Ru/CNTs,该催化剂不经过成型直接在葡萄糖加氢合成山梨醇的体系中进行了效果评价,取得了很好的结果,证明了Ru/CNTs催化剂
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本论文系统研究和表征了以碳纳米管为载体的钌系催化剂—Ru/CNTs,该催化剂不经过成型直接在葡萄糖加氢合成山梨醇的体系中进行了效果评价,取得了很好的结果,证明了Ru/CNTs催化剂是很有发展潜力的液相加氢催化剂。 本文比较研究和表征了不同预处理方法、还原剂种类、钌含量、还原和后处理条件等制备的Ru/CNTs催化剂的催化性能,探讨了各种工艺条件对Ru/CNTs催化葡萄糖加氢反应性能的影响,并对催化剂的稳定性进行了初步考察,确定了最佳的催化剂制备条件及葡萄糖加氢反应条件。利用红外分析、BET分析、XRD、TEM和XPS等多种表征手段对碳纳米管为载体的Ru/CNTs催化剂进行了物化性质、比表面积、纳米钌的尺寸及存在价态等研究。 研究结果表明,浓硝酸预处理碳纳米管可显著提高催化剂的活性。甲醛作为还原剂进行液相还原比葡萄糖和甲酸钠作为还原剂及浸渍法制得的催化剂催化性能高,其中当钌含量为2.5wt%左右时催化剂具有较高的催化活性。在c(glucose)=0.1g/mL,V=20mL,m(cat)=0.12g,T=120℃,P(H2)=3MPa,t=1h的实验室反应条件下,葡萄糖转化率、山梨醇原位收率和山梨醇选择性均可达到100%。稳定性考察实验证明Ru/CNTs催化剂的重复使用性能较好。TEM表征结果表明,不同液相还原温度制得的2.5wt%Ru/CNTs催化剂中纳米钌粒子的粒径约为2~4nm,且当还原温度较高时,纳米钌粒子的粒径较小,且以零价态存在。
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