【摘 要】
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催化氧化技术是目前去除挥发性有机物(VOCs)最有效的方法之一。锰氧化物具有很高的活性,同时在催化氧化CVOCs过程中具有一定的抗氯中毒能力,因此被广泛用作催化剂。本文研究了
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催化氧化技术是目前去除挥发性有机物(VOCs)最有效的方法之一。锰氧化物具有很高的活性,同时在催化氧化CVOCs过程中具有一定的抗氯中毒能力,因此被广泛用作催化剂。本文研究了不同晶型的单一锰氧化物催化剂对苯和1,2-二氯乙烷的催化氧化性能,探讨了其结构与催化氧化性能之间的关系,并利用原位红外实验对催化氧化苯的机理进行了研究。另外,研究了不同制备方法对于锰铈复合氧化物催化剂催化氧化性能的影响。在此基础上,制备了不同元素掺杂的高分散态复合锰氧化物催化剂,并重点考察了其抗氯性。本论文得出主要结论如下:(1)三种晶型的单一锰氧化物催化剂(Mn2O3、Mn3O4和γ-Mn O2)中,γ-Mn O2催化氧化性能最佳,与其比表面积大、锰物种价态高、表面氧化物多、低温还原性能好有关。单一锰氧化物催化剂对苯具有较强的催化氧化能力,且氧化能力随锰价态升高而提高,其反应机理可能基本相同,都包括对苯环的攻击、苯环的破坏、形成中间产物和中间产物的氧化,中间产物主要是酚盐物种、醛类物种、马来酸盐物种和醋酸盐物种。(2)通过氧化还原—水解共沉淀法和共沉淀法制备的锰铈复合氧化物对苯和1,2-DCE的催化氧化实验,得出氧化还原—水解共沉淀法制备的催化剂具有较大的孔径和比表面积、晶体缺陷多、吸附氧含量高、低温还原性好,因此具有良好的催化氧化性能。(3)采用氧化还原—水解共沉淀法,通过不同元素(Co、Cu、Ce和Sn)掺杂制备的不同体系、高分散态的二元复合锰氧化物催化剂中,锰锡复合氧化物催化剂对苯、1,2-DCE、氯乙烯和氯苯均有良好的催化氧化性能。本论文的研究工作为提高锰氧化物催化剂的催化氧化性能提供了实验和理论依据。
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