【摘 要】
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能源匮乏和环境污染是当今人类社会发展所面临的严峻问题。取之不尽、用之不竭的太阳能光催化分解水产氢是解决能源问题的最佳手段之一,所产生的氢能热值高,燃烧产物是水,可以在根本上改善环境污染的问题。单一半导体存在光吸收效率低,光腐蚀严重等缺陷。在光解水产氢过程中如何设计高效稳定的光催化剂,提升光生载流子的分离效率是研究的关键。担载有效的助催化剂是提高光催化产氢的有效方法。本论文以非贵金属WC为研究对象,
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能源匮乏和环境污染是当今人类社会发展所面临的严峻问题。取之不尽、用之不竭的太阳能光催化分解水产氢是解决能源问题的最佳手段之一,所产生的氢能热值高,燃烧产物是水,可以在根本上改善环境污染的问题。单一半导体存在光吸收效率低,光腐蚀严重等缺陷。在光解水产氢过程中如何设计高效稳定的光催化剂,提升光生载流子的分离效率是研究的关键。担载有效的助催化剂是提高光催化产氢的有效方法。本论文以非贵金属WC为研究对象,结合不同种类的贵金属,组装成贵金属/非贵金属WC形成复合产氢助催化剂,再与CdS复合形成光催化剂,进行光催化分解水产氢研究。通过研究WC的形貌,贵金属的种类对复合助催化剂的影响,得到最优WC助催化剂和(Pd/WC)复合助催化剂。具体研究内容如下:(1)研究了(Ru/WC)/CdS和Ru/(WC/CdS)光催化产氢的性能和机理。采用浸渍还原法制备(Ru/WC)复合助催化剂,再与CdS共沉淀水热合成(Ru/WC)/CdS,其最优产氢量达到16.85 mmol/h/g。并且复合助催化剂优于单一助催化剂。以不同组装方式制备的Ru/(WC/CdS),其光催化活性表现为WC/CdS的产氢活性(Ru%=0.001%),等同于Ru/CdS的一部分与WC/CdS的一部分之和(Ru%=0.01%或0.1%),与Ru/CdS的光催化产氢活性几乎相同(Ru%=0.5%或1.0%)。线性扫描伏安曲线、电化学交流阻抗谱证明了 Ru的引入可以有效的降低助催化剂的产氢过电势,界面电荷转移电阻,表明复合助催化剂中Ru起质子催化产氢作用,恒流充放电曲线证明WC有大的比电容,主要起储存电子的作用。光电化学实验证明由于电子转移路径不同导致两个光催化剂的产氢性能不同:(Ru/WC)/CdS中电子首先经过WC再转移到Ru上,Ru/(WC/CdS)中电子同时转移到Ru、WC上,Ru与WC对电子起竞争转移作用。(2)研究了电容对于WC助催化性能的影响。合成5种WC,并与未加表面活性剂的WC(WC-N)和商业WC(WC-C)进行对比,结果发现,引入表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)辅助合成的WC-P呈现纳米花状,WC-P/CdS的产氢活性最佳,最优产氢量可以达到24.50 mmol/h/g,是 WC-C/CdS 的 1.75 倍,是 WC-N/CdS 的 1.60 倍,在 523 nm 处 WC-P/CdS 的表观量子效率是10.77%。相比于WC-N和WC-C,三种助催化剂的过电势没有明显差异,循环伏安曲线证明WC-P的比电容最大,其电容值为12.07F/g,WC-P具有优异的助催化剂性能根本原因在于其储存电子能力增强。(3)开发了(Pd/WC-P)/CdS高效产氢光催化剂。研究了不同贵金属与CdS复合的光催化剂产氢活性,发现Pd为最优的贵金属。将Pd与最优的非贵金属助催化剂WC-P组装成最优复合助催化剂(Pd/WC-P),并与CdS复合形成(Pd/WC-P)/CdS。其光催化产氢量高达29.5 mmol/h/g,光产氢稳定性可以达到40 h,在523 nm处表观量子效率可达14.13%。相比于Pd/CdS、WC-P/CdS,(Pd/WC-P)/CdS的表面光电流高最高,为1700μA。这证明了(Pd/WC-P)复合助催化剂优于单一助催化剂。此时,CdS中的光激发电子先转移到WC-P,然后转移到Pd表面产氢。WC-P起储存电子作用,Pd起质子催化产氢作用。
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