WLED用NaYSnMoO7基荧光粉的制备与发光性能研究

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白色发光二极管(White Lighting-Emitting Diode,WLED)由于其体积小、发热量小、节能、高效和寿命长的优点被称为新一代照明光源。为弥补目前WLED用荧光粉缺少红光成分、色温高,量子转换率低等显著缺点,因此寻找色温低量子转换率高的红色荧光粉是目前研究的热点。本论文以四元烧绿石NaYSnMoO7为基质,掺杂不同稀土离子并研究其光致发光性能。通过X射线衍射,Rietveld结构精修,场发射扫描电子显微镜,UV-Vis-NIR分光光度计、拉曼光谱仪和光致发光光谱仪等对合成的样品进行测试和表征。主要的研究如下:(1)为探究NaYSnMoO7基荧光粉的最优制备工艺,采用正交实验法研究煅烧温度、保温时间和助熔剂H3BO3含量对NaYSnMoO7:Eu3+荧光粉结晶性能和发光强度的影响。并在此基础上研究单一变量H3BO3含量对NaYSnMoO7:Eu3+荧光粉结晶性能和发光强度的影响,探究得出NaYSnMoO7基荧光粉的最佳制备条件是:煅烧温度1300℃,保温时间6h,H3BO3含量5wt%。(2)以Eu3+离子为荧光结构探针,制备出一系列NaYSnMoO7:xEu3+荧光粉,并研究了基质结构与发光性能的关系。结构精修结果表明掺杂离子并没有改变晶体的物相。NaYSnMoO7:Eu3+荧光粉的发射光谱是由一系列对应于Eu3+离子5D07FJ(J=1,2,3,4)的特征跃迁峰组成,5D07F2电偶极子跃迁强度最高,表明Eu3+离子占据了NaYSnMoO7晶体中的非对称位置。Eu3+离子的最佳掺杂为0.30mol,随之发生由静电多级交互作用引起的浓度猝灭。(3)利用Judd-Ofelt理论分析验证NaYSnMoO7:Eu3+荧光粉的光致发光性能。发光强度的增强是由于辐射跃迁几率的增加和非辐射跃迁几率的减小。Judd-Ofelt参数Ω24表明Eu3+离子占据了NaYSnMoO7中非对称位置。NaYSnMoO7:Eu3+荧光粉量子效率最高达83.83%。最佳色坐标是(0.6481,0.3483),色纯度为90.81%,色温为2577K,是未来WLED用高色纯度高效率红色荧光粉的潜在候选。(4)以Sm3+离子为激活剂,制备一系列NaYSnMoO7:xSm3+荧光粉,并研究了Sm3+离子占位与发光性能的关系。NaYSnMoO7:Sm3+荧光粉的发射光谱由一系列对应于Sm3+离子4G5/26HJ(J=5/2,7/2,9/2和11/2)的特征跃迁峰组成。电偶极子跃迁占据主导地位,表明Sm3+离子占据了NaYSnMoO7基体中非对称位置。NaYSnMoO7:Sm3+荧光粉发生由偶级子-偶级子交换引起的浓度猝灭,最佳掺杂浓度为0.07mol。(5)使用Judd-Ofelt理论分析验证NaYSnMoO7:0.07Sm3+荧光粉的光学性能。Judd-Ofelt参数Ω462证实了Sm3+离子占据NaYSnMoO7晶格中非对称位置,基质结构是稳定与刚性的。量子效率高达63.73%,4G5/26H7/2跃迁和4G5/26H9/2跃迁的荧光分支比分别为53.56%和34.51%,是引起荧光粉呈橙-红色光的主导因素。NaYSnMoO7:0.07Sm3+荧光粉的色坐标为(0.5329,0.4532),色纯度为79.45%,色温是2207K,是潜在的低色温高光效的WLED用橙-红色荧光粉。
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