【摘 要】
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随着人类社会的发展,对能源的需求也越来越大。由于锂离子电池具有高工作电压和能量密度、低自放电率和长循环寿命等一系列优点在各个领域都得到了广泛研究,但是这也导致了锂资源的进一步短缺问题。于是,越来越多的新型储能体系引起了广泛关注与研究。包括钠离子电池、钾离子电池、镁离子电池、铝离子电池等。对于离子半径较大的钠离子电池或铝离子电池,无机材料不利于大阳离子的嵌脱。而有机电极材料大多为柔性结构,对嵌入离子
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随着人类社会的发展,对能源的需求也越来越大。由于锂离子电池具有高工作电压和能量密度、低自放电率和长循环寿命等一系列优点在各个领域都得到了广泛研究,但是这也导致了锂资源的进一步短缺问题。于是,越来越多的新型储能体系引起了广泛关注与研究。包括钠离子电池、钾离子电池、镁离子电池、铝离子电池等。对于离子半径较大的钠离子电池或铝离子电池,无机材料不利于大阳离子的嵌脱。而有机电极材料大多为柔性结构,对嵌入离子半径的限制较小,原则上更适合体积较大的阳离子的存储。此外,有机材料具有资源丰富、价格低廉且环保等优点,是新型电化学储能体系的理想选择。聚噻吩类衍生物具有较高的电导率、可溶解性、优异的电化学性能、良好的环境稳定性及易于制备等优点,是最有应用前景的导电聚合物之一。但是受到掺杂程度的限制,理论比容量较低。其次,此类聚合物易溶解于电解液当中,造成电池循环寿命短。可以对有机材料的分子结构进行设计以及制备复合材料等办法进行改进。由此,本论文分别采用化学氧化还原法合成了有机电极材料聚3,4-二甲基噻吩（P3,4-Th）和以聚噻吩包覆的Fe OCl复合电极,并分别应用于锂、钠、铝离子电池并考察了电化学性能以及相关的反应机理。具体研究内容如下:1.采用化学氧化还原法合成了导电聚合物聚3,4-二甲基噻吩（P3,4-Th）,并探究了其在锂/钠离子电池中的电化学性能和反应机理。研究表明,聚3,4-二甲基噻吩（P3,4-Th）作为锂离子电池负极材料时,储锂容量为955.2 m A h g-1,稳定循环450周,且具有较好的倍率性能,在前五十周内,增大电流密度到2 A g-1,放电比容量容量仍有100m A h g-1。作为钠离子电池负极材料时,可逆容量为392.4 m A h g-1。由于醚类电解液可以在负极表面形成更均匀、更致密的SEI膜,减小电化学极化,相对于酯类电解液,P3,4-Th在醚类电解液中表现出更高的容量与更稳定的循环性能。2.考察了P3,4-Th作为铝离子电池正极材料的电化学性能。相较于PTh,P3,4-Th的结构更规整有序,电子导电性更好,电化学性能也更加优异。在电流密度为200 m A g-1时,其可逆容量保持在110 m A h g-1左右。且倍率性能非常优异,电流密度从200m A g-1缓慢增大到1 A g-1时,可逆容量仍然具有近100 m A h g-1。初步探究,P3,4-Th的充放电机理为基于Al Cl4-大阴离子的嵌脱。3.由于导电聚合物具有较好的导电性,可以用作包覆材料。一方面可以增强材料导电性,为Li+提供传输路径;另一方面还可以提供一个三维的网状框架缓冲无机材料由于Li+的嵌入引起的体积膨胀,并抑制基体的粉化。本研究采用化学氧化原位包覆法首次合成出了聚噻吩包覆的Fe OCl材料,并探究了其作为锂离子电池负极材料的电化学性能。电流密度为100 m A g-1时,首周放电比容量为1764 m A h g-1,初始库伦效率较低。但是电池循环稳定性较好,循环了350周之后仍保持796.2 m A h g-1的可逆容量。倍率性能也非常优异,在电流密度增大到2 A g-1时,其可逆容量仍有300 m A h g-1左右。聚噻吩的包覆使得电极材料更加稳定循环,具有长循环寿命和优异的倍率性能。
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