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均四嗪类高氮化合物普遍具有较高的正生成焓,感度较低,热稳定性较好,且分子结构中的高氮低碳氢含量使其具有较高的密度并容易达到氧平衡,是近年来发展起来的一类具有良好应用前景的新型含能材料。含能材料中的分子间相互作用对其扩散、聚集和密度以及爆轰等多种物理性能有重要影响,并且含能材料的安全和力学性能亦与分子间相互作用密切相关。因此,研究均四嗪类高氮化合物分子间相互作用具有重要的理论和实际意义。本文运用Gaussian 98程序,在6-31G*、6-311G*、6-311++G**基组水平下用密度泛函理论(Density Functional Theory, DFT)B3LYP方法,系统地研究了3,6-二氨基-S-四嗪(DATZ)、3,6-二氨基-S-四嗪-1,4-二氧化物(LAX-112)、3,6-二肼基-S-四嗪(DHT)、3,6-双(1-氢-1,2,3,4-四唑-5-氨基)-S-四嗪(BTATz)、3,6-二胍基-S-四嗪(DGTz)和3,6-二硝基胍-S-四嗪(DNGTz)6种均四嗪类高氮化合物二聚体以及DATZ-NH3、(LAX-112)-HF聚合体的分子间相互作用。在各自计算水平下,获得各体系的全优化构型；对各优化构型进行振动分析,均无虚频,表明它们都对应各自势能面上的极小点；经基组叠加误差(Basis Set Superposition error, BSSE)和零点能(Zero Point Energy, ZPE)校正,得到了各体系的分子间相互作用能；由自然键轨道分析(Natural Bond Orbital, NBO)获得了各体系的电子分布和转移,并揭示了分子间相互作用的本质；并基于统计热力学求得200.0～800.0 K温度范围从单体形成聚合体的热力学性质变化；探讨了聚合体的结构-性能关系；揭示了从单体到聚合体的递变规律。对均四嗪类高氮化合物分子间相互作用理论研究的结果表明：(1)分子间相互作用对分子的结构、感度和稳定性影响均较大。(2)计算结果与前人实验结果相吻合,良好反映了均四嗪类高氮化合物聚合体结构-性能的关系。(3)为混合炸药配方设计奠定了理论基础,进一步扩展了高能体系分子间相互作用理论的实际应用范围。