高介电常数环氧复合材料的制备及性能研究

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高介电常数聚合物复合材料是近年来复合材料领域的研究热点之一。人们通常在聚合物基体中添加填料来提高复合材料介电性能。众多填料中,导电类填料具有在较低填充比例下极大提高复合材料介电常数及较小介电损耗等优点。  本文首先以石墨为填料制备了石墨/环氧复合材料。研究了石墨对复合材料的介电性能的影响。实验结果表明石墨体积含量从5.0%增加到21.3%时,复合材料的介电常数从6.0增加到115.3,在石墨体积含量达到21.3%时,复合材料的介电常数达到最大值,当石墨体积含量超过21.3%时,其介电常数和介电损耗均又降低;同时探讨了表面改性剂对石墨分散效果及复合材料热稳定性的影响。实验结果表明以十六烷基三甲基溴化铵作为表面改性剂,可以增强石墨和环氧树脂的相容性。加入石墨后,复合材料起始热分解温度为349.9℃,材料的热稳定性能得到改善。  然后本文以七种粉末金属为填充材料制备了金属/环氧复合材料。并对复合材料的介电常数和介电损耗实验数据进行了分析,实验结果表明:环氧固化的最佳工艺条件为固化温度为180℃,DMP用量为3份;七种金属中,Cu和Fe对于改性环氧树脂的介电性能效果是最好的,Fe的体积分数从5%增大到25%时,介电常数从4.94增大到13.50,而Cu的体积分数从5%增大到25%时,介电常数从5.85增大到17.42。七种粉末金属对复合材料介电常数的影响的大小顺序为Cu>Fe>Zn>Al>Ni>Sn>Pb。在相同条件下,七种粉末金属在环氧树脂中的介电损耗大小顺序为:Cu>Al>Zn>Fe>Ni>Sn>Pb。  最后分别以金属粉末填充法和原位分散法制备了低熔点金属/环氧复合材料。在金属粉末填充法中,首先在N-甲基吡咯烷酮中制备了低熔点金属粉末,并研究了主要分散因素对颗粒粒径和形貌的影响。然后将低熔点金属粉末填充到环氧中制备高介电常数复合材料。同时还研究了低熔点金属粉末表面氧化对环氧介电材料的影响。结果表明:对低熔点金属颗粒粒径影响较为明显的是搅拌速度、温度。低熔点金属含量、搅拌时间相对较弱。温度对分散后得到的金属颗粒形貌影响最显著。综合粒径及形貌影响,165℃下,13000rpm搅拌时间5min为最佳分散条件,得到了平均粒径为5.3μm,长径比为1.5的颗粒。在金属粉末填充法制备的复合材料中,随着低熔点金属颗粒含量的提升,复合材料介电常数从随着金属含量的增加,从4.2增加到6.2。介电损耗从0.014上升到0.022。延长氧化时间与提高氧化温度均能提升合金颗粒的氧化程度。氧化程度深的低熔点金属颗粒较氧化浅的更能加强复合材料的介电常数。但随着氧化程度的加深,介电损耗也增大。在原位分散法制备高介电常数环氧复合材料方法中,直接使用大块低熔点金属与环氧在加热状态下共混研究了分散因素对复合材料介电性能的影响。实验结果表明:在实验温度110℃,搅拌转速800rpm,搅拌时间1h条件下,得到的复合材料综合介电性能比较好,得到的复合材料介电常数为7.9,介电损耗为0.003。
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