反钙钛矿结构化合物GaCMn3的铁磁临界行为研究

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相变是当前凝聚态物理学的核心概念之一。对于连续相变而言,通过对临界行为的分析,能够提供关于相变附近的热动力学行为方面的重要信息。铁磁-顺磁转变作为一个典型的连续相变,已经得到了广泛的研究。铁磁-顺磁临界行为的研究为揭示材料中的磁性机制提供了一种有效手段。  近年来反钙钛矿结构锰基化合物ACMn3(A=Ga、Zn、Sn、Al等),因其晶体结构简单、物理性质丰富以及潜在的应用前景,获得了越来越多的研究和关注。先前的研究表明,这类材料丰富物性与其复杂的磁性密切相关。究其磁性耦合机制而言(究竟是巡游机制还是局域机制)尚存在争论。本论文以GaCMn3化合物为研究对象,对比研究了碳缺位、晶粒尺寸等因素对其铁磁-顺磁临界行为的影响,进而对其磁性机制给出了新的认识。本论文主要研究内容如下:  1、碳缺位对GaCMn3铁磁-顺磁临界行为的影响。对比研究了GaCMn3和GaC0.8Mn3铁磁居里温度TC附近磁化律的标度率行为。研究发现GaCMn3中铁磁区的临界指数β、顺磁区的临界指数γ总体上可用平均场模型来解释,但是稍许偏向3D海森堡模型,说明存在巡游磁性机制和局域机制之间的竞争。碳缺位使得β更加偏离平均场模型,趋于3D海森堡模型,但γ几乎不受影响。通过比热对比研究,我们发现碳缺位后Mn3d电子与C2p电子杂化减弱,相应地Mn的3d电子态的局域性增强。这一电子能带结构的变化导致了铁磁区临界指数β的减小。  2、通过球磨的方法制备了具有不同晶粒尺寸的GaCMn3纳米晶材料。研究了平均晶粒尺寸约为33 nm的样品的铁磁-顺磁标度律,发现较微晶材料相比,临界指数β和γ均发生了显著变化,从平均场模型转变为3D海森堡模型。我们认为通过球磨所得的纳米晶材料中,晶界和微观应力的增加,导致体系的无序增强,使得磁耦合的关联长度被抑制,从而铁磁-顺磁相变呈现出3D海森堡理论所描述的临界行为。
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