铜氧化物/碳复合材料活化过硫酸盐降解对羟基苯甲酸甲酯的性能与机理研究

来源 :浙江大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:shengchunquan
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
对羟基苯甲酸酯类化合物作为典型防腐剂,由于使用量巨大,在环境介质中被频繁检出,且被归为内分泌干扰物类新型污染物。活化过硫酸盐氧化技术由于其反应条件温和、降解效率高、环境友好、适应范围广等特点近年来被广泛地用于去除/降解环境中的有机污染物,显示出独特的优势和应用前景。本文在综述了活化过硫酸盐氧化技术去除/降解环境中有机污染物的研究现状的基础上,针对常用铜氧化物作为非均相催化剂活化过硫酸盐存在的易团聚、活性点位不足、导电能力有限、易造成二次污染等问题,分别通过碳材料负载以及以金属有机骨架材料为前驱体两种策略制备了两种铜氧化物/碳材料复合催化剂用于活化过硫酸盐降解对羟基苯甲酸甲酯,系统分析了两种铜氧化物/碳复合材料的结构特征以及Me P氧化反应的降解动力学,研究了不同结构的催化材料活化过硫酸盐的反应机理,并阐明了催化材料与氧化降解反应之间构-效关系。研究结果可为开发新型金属复合碳材料活化过硫酸盐应用于环境有机污染修复提供新的理论基础。本研究的主要结论以及创新点如下:(1)探明了石墨烯负载Cu Fe2O4复合材料活化SPS去除对羟基苯甲酸甲酯的性能与机理。石墨烯作为良好的支撑材料显著提高Cu Fe2O4纳米颗粒的比表面积及分散性。适量的石墨烯可充当电子穿梭物并促进Cu Fe2O4中活性物种的循环,有效提高活性位点的利用率,从而显著提高Cu Fe2O4-r GO复合材料活化过硫酸盐去除Me P的降解效率。EPR以及自由基猝灭实验表明Me P降解是由SO4·-和·OH共同介导的自由基反应路径实现。DFT理论计算证实自由基更易攻击苯环上负电荷密度高的碳原子,进一步合理化Me P氧化反应的降解路径。(2)阐明了Fe掺杂Cu2O/C中空纳米材料活化PMS降解对羟基苯甲酸甲酯的性能与构-效关系。以MOFs为前驱体制备的Cu2O/Fe/C复合材料可将Cu2O调控为碳壳包覆的正八面体纳米晶体,有效增大Cu2O的比表面积以及结构稳定性。适量的Fe掺杂加快了材料表面活性物种的循环,显著提高Cu2O/Fe/C中空纳米颗粒活化PMS降解Me P的效率。复合材料中碳壳结构增强了电子传递速率以及结构稳定性,并拓宽其p H适用范围以及对环境中离子水平的抵抗力。EPR以及自由基猝灭实验证实了Me P降解主要通过单线态氧介导的非自由基反应路径实现。
其他文献
油气回收系统作为加油站的重要组成部分,能够减少汽车卸油、加油过程中的油气挥发,提高加油站安全性,降低环境污染和能源流失。而油气回收系统的关键是油气泵电机,其性能直接
随着人们对环境问题关注程度日益深入,利用环境友好的原料实现工业材料的绿色制备越来越受到研究者们的重视。银纳米颗粒在催化、传感器及抗菌材料等诸多领域具有广阔的应用
我国人民在物质生活突飞猛进的同时,对空气质量的要求也越来越高,因此在工业不断进步的今天,减少大气污染更是迫不及待。高温过滤材料选择是减少污染物排放的一个研究方向,从
连州市位于广东省西北部,小北江的上游。属于中亚热带季风气候,资源丰富,灌溉便利,光照充足,为发展农业生产活动提供了优良的自然环境条件。近年来连州探索转变商业模式,启动
纸与纸板是世界上使用最广泛的包装材料之一,具有优异的生物降解性能与机械性能。然而纸张自身亲水性、多孔性等因素导致其对水蒸气的阻隔性能较差,难以满足包装中高阻隔性的
热电材料作为一种绿色能源材料,可以通过固体中载流子运动实现热能和电能之间直接相互转换。有机热电材料具有体积小、质量轻、无噪声无污染且无需转换介质和机械可动部件等特点,被认为在可持续绿色能源上具有可观的应用前景,但仍旧存在结构与Seebeck系数的构效关系不明确、热电性能低等问题。本文主要以苯并噻二唑二噻吩基铂炔聚合物展开研究,通过三氟甲磺酸(TFA)进行掺杂,获得良好的热电性能,研究了TFA掺杂机
近年来,水环境中抗生素污染带来的环境问题和健康隐患引起广泛关注。吸附法具有多种优点,被公认为是一种很有效的抗生素残留去除方法。本文以沙柳木粉(SPP)为原料,制备羧甲基
在世界经济发展趋缓和中国经济转型升级的背景下,只有提升创新能力才是解决世界和中国发展问题的关键。本研究聚焦微观层面,通过实证分析探讨影响公司创新能力的两个因素—并购和自主研发之间的关系,在总结已有理论和实证研究的基础上,从研发投入强度(RDi,t)、相对研发成果(Patenti,t)和研发效率(Avei,t)三个角度度量公司的自主研发情况,使用中国高技术产业四个行业的上市公司2010年—2016年
随着青少年文学的翻译和引入,不同国家的青少年文化正发生着激烈的碰撞。本文以青少年幻想小说《走出阴霾》为例进行文化元素的翻译探究与分析。《走出阴霾》涉及到文化层面
工业及城市污水对自然环境和人类健康造成了严重的威胁,处理废水中的污染物是解决水污染问题的重要内容。天然生物类吸附剂由于其吸附效果优异、价格低廉、可循环使用且不会