高倍聚光条件下光催化还原CO2反应性能研究

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随着社会的发展,对能源的需求量日益增多,由此导致的能源短缺和环境污染成为全球各国均面临的严峻的问题,针对这些问题,开发清洁无污染的可再生能源势在必行。利用太阳能将CO2和H2O转化为碳氢燃料,既能实现C循环,减少CO2的排放,又能将太阳能转化为化学能,在能源和环境领域有着重要的应用前景,成为当今学术界研究的热点。但目前光催化技术的应用仍然面临着巨大的挑战,大部分报道的光催化反应速率仍停留在几到几十μmol·g-1·h-1,光催化效率极低。光催化CO2还原是一个涉及催化剂、光源、反应器以及它们之间相互作用的复杂过程,除催化剂以外,反应条件对光催化反应速率也有着重要的影响。当前用做光催化反应的大部分催化剂仅对具有高能量的紫外光起作用,也就是说在光催化反应过程中大部分的太阳光会转化为无用的热量,鉴于此,如果采用聚光太阳光为光源,则可以通过增加光强使催化剂和反应物有效的加热到高温,这将有利于CO2压力的增加并且使得更多的H2O进入气相,从而提高反应速率。本文设计了基于不同光源的聚光反应系统,重点讨论了以真实太阳光为光源的聚光反应系统对光催化CO2还原反应性能的影响。主要结果如下:(1)以真实太阳光为光源,采用大型菲涅尔透镜(D=1.0 m)设计了聚光太阳能双轴自动追踪系统,在该系统下光催化反应速率大幅度提高,反应产物更加丰富,尤其是P25催化剂,其在聚光比为800时,CH4,C2H4和C2H6的最高光催化反应速率分别达到3157.2,511.6和1346.0μmol·g-1·h-1,CO2转化率达到3.94%,太阳能到化学能转换效率为2.12%,这是高倍聚光引起的反应条件强化的结果;(2)本文采用阳极氧化法制备了TiO2纳米管和Fe2O3催化剂,并研究了真实光源聚光系统下反应条件对光催化反应的影响。发现一定范围内反应温度、系统压力及CO2浓度的增加均有利于光催化反应的进行,并得出了各催化剂在该系统下的最优工艺条件。TiO2纳米管(Fe2O3)催化剂在聚光比为400(800),H2O量为0.5 mL,CO2压力为0.1 MPa时,光催化活性最佳,总反应速率达到1027.2μmol·g-1·h-1(625.48μmol·g-1·h-1)。(3)在不同的模拟光源聚光系统下,其光催化活性相比于非聚光条件反应速率均有所提高,但在氙灯系统下产物单一。通过对不同光源下的光催化活性进行比较,可以发现,真实光源聚光系统下的光催化活性要远远高于模拟光源聚光系统。此外,相对氙灯具有较高功率的镝灯系统也表现出较好的性能。
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