【摘 要】
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近年来,随着锂离子电池市场的爆炸性增长,全球锂储量预计会在不久的将来耗尽。而钾离子储能器件由于其来源广泛、安全性高,且工作原理和锂离子储能器件类似,使其有望应用于大规模储能系统。锰基氧化物由于其合成工艺简单、成本低、理论容量高等优点,被广泛用作钾离子储能器件的电极材料。本文围绕锰基氧化物材料,通过形貌设计、成分掺杂,获得性能良好的层状电极材料,利用锰基氧化物具有的赝电容特性,研究了其作为钾离子电容
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近年来,随着锂离子电池市场的爆炸性增长,全球锂储量预计会在不久的将来耗尽。而钾离子储能器件由于其来源广泛、安全性高,且工作原理和锂离子储能器件类似,使其有望应用于大规模储能系统。锰基氧化物由于其合成工艺简单、成本低、理论容量高等优点,被广泛用作钾离子储能器件的电极材料。本文围绕锰基氧化物材料,通过形貌设计、成分掺杂,获得性能良好的层状电极材料,利用锰基氧化物具有的赝电容特性,研究了其作为钾离子电容器负极的可能性,并将其应用于钾离子电池正极,同时对其进行表面修饰改善电化学性能。采用X射线衍射、透射电镜显微技术等表征手段对锰基氧化物电极材料的微观结构、储钾机理进行了系统性研究。具体内容如下:一、以高锰酸钾、硫酸锰作为锰源,还原氧化石墨烯作为碳源,通过简单的水热法制备出了具有纳米线形貌的MnO2@rGO负极材料,并将其用于钾离子电池负极。MnO2@rGO材料由于具有一维结构,且表面有石墨烯包覆层的存在,表现出了优异的倍率性能(在0.02 A g-1下,比容量达到248 m A h g-1;在0.5 A g-1下,比容量为48 m A h g-1)和优良的循环稳定性(0.2 A g-1下循环400圈,容量保持率为81.7%)。利用循环伏安法测试了MnO2@rGO的赝电容行为,在1m V s-1下的比电容可达到389 F g-1。另外,利用非原位XRD、TEM等表征手段,探究了MnO2负极材料的储钾机理。二、采用固相烧结法合成K0.5MnO2材料,在此基础上利用共沉淀法合成了一系列的K0.5(Mn1-x-yNixCoy)O2（x=1/6,y=1/6;y=0,x=1/3）正极材料。XRD结果表明,Ni、Co元素成功取代了部分锰原子,形成了P3-型结构的固溶体。电化学测试表明,元素掺杂后电极材料的倍率性能和循环稳定性均优于K0.5MnO2材料。P3-型K0.5Mn2/3Ni1/6Co1/6O2展示了最佳的电化学性能,在0.1C倍率下放电容量为75 m A h g-1,以0.2C倍率循环100圈后容量保持率为62.8%。非原位XRD分析阐明了K0.5Mn2/3Ni1/6Co1/6O2材料在充放电过程中为单相转变,有利于提升材料的循环稳定性。交流阻抗测试结果表明K0.5Mn2/3Ni1/6Co1/6O2材料的钾离子扩散系数高于K0.5MnO2,这解释了元素掺杂后倍率性能得到提高的现象。三、在上述工作的基础上,本文对K0.5(Mn2/3Ni1/6Co1/6)O2材料进行包覆改性处理,以提高材料的稳定性。首先将钛酸四丁酯与K0.5(Mn2/3Ni1/6Co1/6)O2材料在氩气保护下进行充分混合,利用低温固相烧结法在K0.5(Mn2/3Ni1/6Co1/6)O2的表面形成TiO2包覆层。电化学测试结果表明,TiO2包覆层改善了材料的电化学性能,在0.1C下的容量达到83 m A h g-1,在0.5C下循环100圈后容量保持率可达63%。此外,通过交流阻抗测试发现,包覆后材料的钾离子扩散系数要高于K0.5(Mn2/3Ni1/6Co1/6)O2,这有利于电化学性能的提升。
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