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燃料电池是一种高效的能源利用方式，很有希望应用在清洁能源汽车、分布式电源等方面。当前，影响燃料电池大规模应用的主要瓶颈是阴极氧还原(ORR)必须使用价格昂贵的铂催化剂。另外，铂催化剂还是燃料电池各组件中唯一不能通过量产而大幅度降低成本的部件;相反地，受铂资源匮乏的限制，量产时价格将不降反升。因此，开发廉价且不受资源限制的非贵金属ORR催化剂对燃料电池发展极为重要。目前，非贵金属的ORR催化剂的过氧化氢产率已经极少(＜1％)，但活性仍然较低。因此，怎样进一步提高催化剂的活性位密度，成为研究的重点。以含氮聚合物包裹炭黑制备催化剂的方式，值得重视。其优点是炭黑作为骨架比较牢固和稳定，聚合物可以包裹多层且有利于氮的均匀分布。本论文在硕士工作基础上，学习和思考近年的相关文献，做了以下几方面工作: 首次将间苯二胺(mPD)引入燃料电池催化剂研究，通过炭黑(CB)嫁接亲水性的苯磺酸根(CB-Ph-SO3H即CBGF)、原位包裹聚间苯二胺(CB-Ph-SO3H-PmPD)、加入铁盐(CB-Ph-SO3H-PmPD-Fe)、结合高温热解(HT)和酸洗等，制备出一种性能优良的燃料电池非贵金属ORR电催化剂。并且使用TGA、TG-MS研究催化剂热解过程，以及使用XRD，BET，XPS，TEM，SEM，EDS，ICP-OES, CHNOS, Raman光谱等对KJ600GF-PmPD-Fe催化剂进行了详细的物理性质表征。 研究过程中考察了下列因素:(ⅰ) BET比表面积和结构不同的三种炭黑(KJ300、J600和BP2000);(ⅱ)炭黑的氧化处理;(ⅲ)炭黑的嫁接-Ph-SO3H;(ⅳ)不同铁盐含量;(ⅴ)不同热处理温度;(ⅵ)是否酸洗;(ⅶ)是否第二次热处理等对催化剂性能的影响。制备了以聚苯二胺(Poly PD)、苯二胺甲醛树脂(Poly(PD+F))、苯二甲酰苯二胺(Poly(PD+DA))、苯胺和吡咯共聚物(Poly(An+Py))、三聚氰胺甲醛树脂(Poly(M+F))、Hemin和2-乙酰基吡咯(2-AcPy)等多种含氮物质为氮源的非贵金属ORR催化剂。取得了如下重要结果: (1)炭黑经过稀硝酸氧化处理，再包裹聚苯胺，可以提高聚苯胺-铁基催化剂的ORR性能，但氧化程度要适中。 (2)炭黑表面嫁接苯磺酸，可以显著提高炭黑在溶液中的分散性，更有利于含氮聚合物的包裹，获得在0.80 V(RHE)质量电流密度可达7.55 mA mg-1的聚苯胺-铁基ORR催化剂。 (3)以表面嫁接炭黑包裹聚间苯二胺为氮源，掺入FeCl3，高温热解制备出ORR活性很高的催化剂KJ600GF-PmPD-Fe，950℃(HT2)。半电池测试（旋转环盘电极）:在0.80 V质量电流密度可达11.5 mA mg-1，H2O2产率低于1％，表明氧气几乎完全还原生成水;氢氧燃料电池的单电池测试:在零背压和60℃条件下，最大功率密度达263 mW cm-2，在0.6 V时的电流密度也超过0.13 A cm-2。 (4)系统优化了炭黑载体（KJ600最佳），热处理温度（最佳温度为950℃）和前驱体中Fe盐含量（3.6 g炭黑-聚合物中加入10 mmol FeCl3）等制备条件。热解后的催化剂KJ600GF-PmPD-Fe，950℃(HT2)具有较高的比表面积(623m2 g-1)和丰富的微孔结构，具有多种形式的N、Fe元素分布，且Fe元素在表面富集。 (5)探索制备了其它氮源的非铂ORR催化剂，目前优化后的具体催化性能如下:(ⅰ)聚邻苯二胺(PoPD)类催化剂，其中BP-PoPD-Fe，950℃(HT2)催化剂:jk0.8V=5.10mAmg-1，％H2O2＜8.56％;(ⅱ)苯二胺甲醛树脂类催化剂，其中KJ600-P(mPD+F)-Fe，950℃(HT2)催化剂:jk0.8V=7.01 mAmg-1，％H2O2＜6.25％;(ⅲ)苯二甲酰苯二胺类催化剂，其中J300GF-P(pPD+pPA)-Fe，900℃(HT2)催化剂:jk0.8 V=6.74mA mg-1，％H2O2＜9.3％;(ⅳ)苯胺和吡咯共聚物类催化剂，其中BP-P(An+Py)-Fe，900℃(HT2)催化剂:jk0.8 V=10.93mA mg-1，％H2O2＜3.07％;(ⅴ)三聚氰胺甲醛树脂类催化剂，其中BP-P(M+F)-Fe，900℃(HT2)催化剂:jk0.8v=0.92 mA mg-1;(vi)2-乙酰基吡咯类催化剂，其中[BP+FeCl2]-2AcPy,750℃，(HT1)催化剂:jk0.8V=0.22mAmg-1，％H2O2＜18％;(ⅶ) Hemin与多壁碳管复合类催化剂，其中Hemin-MWNT,750℃(HT2)催化剂:jk0.8 V=2.54mA mg-1，Hemin与表面嫁接炭黑KJ600GF复合类催化剂，其中KJ600GF-Hemin，700℃(HT2)催化剂:jk0.8v=4.01 mA mg-1,％H2O2＜3.1％。 本论文的研究工作表明，炭黑的表面修饰会明显提高Fe/N/C基非贵金属催化剂的ORR性能，通过考察各种含氮物质，发现聚苯二胺和苯胺-吡咯共聚物是两种优良的氮源，可制备出活性jk0.8V＞10 mA mg-1催化剂。本论文的研究将有助于制备高性能非铂ORR催化剂，尤其是如何筛选和优化碳源和氮源。