论文部分内容阅读
为了减少对化石燃料的依赖和限制二氧化碳的排放,越来越多的研究工作集中在生物质资源催化转化成优质的生物燃料和化学品。纤维素和果糖是可再生的生物质资源,纤维素是分布在自然界中最丰富的糖类物质,可为人们带来巨大的社会和经济效益,目前已成为不可再生资源的优良替代品。乳酸是一种重要的多功能平台化学品,乳酸在食品、制药、医疗和化妆品行业中有广泛应用。目前,乳酸主要由糖类经酶水解得到。但酶催化水解反应速率慢,时空产率低,能耗高,原料纯化难度大。因此,发展环境友好型生物质资源催化转化的化学方法已成为人们目前努力探索的主要方向。本文主要以纤维素和果糖作为原料,分别考察了Er2O3/Al2O3催化剂催化转化纤维素制备乳酸和La-HPMo均相催化剂催化转化果糖。主要结果如下：采用浸渍法合成了一系列不同氧化铒负载量的Er2O3/Al2O3催化剂,该催化剂在催化转化纤维素制备乳酸过程中展现了良好的催化活性,分别考察了反应时间、反应温度、纤维素量来确定最优反应条件,最终确定为：当催化剂用量为0.05 g,纤维素用量为0.2 g,反应初始压力为2MPaN2,反应时间为3 h,反应温度为240℃,纤维素转化率为100%,乳酸的收率为45.8%。反应回收的催化剂经过双氧水处理循环利用三次后,发现产物中乳酸的产率略有下降,采用XRD、XPS、FT-IR和ICP-OES等化学分析方法对新鲜催化剂及第三次循环利用后的催化剂进行表征,结果发现循环后乳酸产率降低是因为反应过程中负载在载体Al2O3表面的活性组分Er2O3有少量的流失,因而催化活性略有下降。采用离子交换法合成了La-HPMo催化剂,并应用在催化果糖水解制乳酸的反应中,通过对不同反应条件的考察,确定最优反应条件：果糖0.1 g,催化剂0.07 g,反应温度170℃,反应时间1 h,果糖的转化率为100%,乳酸的选择性和收率高,其产率在60%以上,反应后所得产物与催化剂互溶,经过乙醚萃取和旋转蒸发的分离方式回收催化剂,回收的催化剂可循环使用,且循环使用活性高,连续多次反应乳酸产率保持不变且催化剂不失活性。